中国科学院张海民团队EST:温度如何影响流电极电容式去离子中的电荷转移过程?

学术   2024-12-06 22:11   上海  

第一作者:Xinyuan Zhang
通讯作者:张海民
通讯单位:中国科学院
论文DOI:https://doi.org/10.1021/acs.est.4c01085

研究背景

一般来说,海水的温度会随着世界的地理分布和季节变化而波动。在地理分布方面,全球年平均气温模式揭示了从低纬度地区到高纬度地区的下降趋势。在实际场景中,工业循环冷却水通常达到 50 °C,因此在进入冷却塔之前需要进行海水淡化,以避免结垢。在不同温度下,离子扩散率和电迁移速率(离子淌度)会有一些变化,这可能会显著影响 FCDI 器件内的离子迁移过程。已有研究团队已经建立了离子电吸附动力学和温度之间的正相关关系,这被双电层模型所证实。其他研究还通过改变施加在 CDI 设备上的工作温度来改进热辅助 CDI 系统,从而增强水溶液中的离子电吸附。高温显著改善了离子传输,导致活性材料的电吸附动力学增强。而在 FCDI 中,包括离子跨膜迁移和流电极中的离子转移的离子传输更加复杂。离子转移特性和温度之间的模糊平衡可能对电荷渗流产生重大影响。然而,专注于温度对离子传输的特定影响的研究仍然有限。同时,活性材料和集流体之间的界面接触电阻在不同温度下可能会发生变化,这直接影响 FCDI 的电子转移过程和海水淡化效率。因此,作为关键因素的温度场会影响电荷转移过程,包括离子转移和电子转移,从而影响 FCDI 系统的脱盐能力。

内容简介

团队调查了温度变化如何在季节性变化和地理分布中影响 FCDI 系统中的电荷转移过程,这对于优化 FCDI 性能至关重要。通过控制流动电极和盐水的温度来模拟环境条件,并研究了温度对 FCDI 电荷传输和脱盐能力的影响,提出了热辅助 FCDI 系统。结果表明,温度和电吸附动力学之间存在很强的正相关关系。温度升高显著改善了离子电迁移和扩散,从而提高了 FCDI 器件的电吸附能力。在此基础上,通过将流动电极的温度保持在 50 °C 来设计非等温模式,以提高 FCDI 在不同温度(0–50 °C)下对盐水的脱盐性能。最后,对华东海水和工业循环冷却水均成功脱盐,证实了温度场在 FCDI 实际应用中的可行性。

图文导读

图 1. 0–50 °C 下的热辅助 FCDI 系统示意图。

在研究团队之前的报告中,3D-TM FCDI 的海水淡化性能得到了显著提高,因为更大的电荷转移面积和增加的质量传输促进了增强的电荷转移过程。随后,在等温和非等温模式下研究了 FCDI 设备在不同工作温度下的海水淡化性能。

图 2 (a) 浓度 3.5 g L 的时间变化–1NaCl 溶液,(b) ASRR 和 CE(当 C/C0为 0.5)、(c) ENR 和 E电热辅助 SF-FCDI 器件在不同温度条件下的 SF-FCDI 器件。(d) 浓度 3.5 g L 的时间变化–1NaCl溶液,(e) ASRR 和 CE(当 C/C0为 0.5),以及 (f) ENR 和 E电热辅助 TM-FCDI 在不同温度条件下的。

团队使用 SF-FCDI 和 TM-FCDI 装置来研究温度对 FCDI 脱盐能力的影响。观察到 SF-FCDI 的脱盐性能随着温度的升高而显着提高。ASRR 从 2.71 μmol cm 显著增强至 4.13 μmol cm–2min–1,对应于 0–50 °C 的温度。平均 CE 保持在94.8%,没有明显的变化。此外,能耗,包括 E电和 ENR 保持在约 0.76 kWh kg–1和 6.30μmol J–1。TM-FCDI 装置的海水淡化性能随着温度从 0 °C 上升到 50 °C 而逐渐提高。随着温度的增加,ASRR 从 0.99 μmol cm 显著提高到 1.72 μmol cm–2min–1。在较高温度下这种不断升级的性能与增加的能源需求不符,两者 E电ENR 稳定在 0.75 kWh kg–1和 6.26 μmol J–1左右。

图 3. (a)电势,(b)沿截面轴的电流密度变化,以及(c)在 0–50 °C 温度下热辅助 SF-FCDI 系统内的电流密度分布。(d)电势,(e)沿截面轴的电流密度变化,以及(f)在 0–50 °C 温度下热辅助 TM-FCDI 系统内的电流密度分布。

团队采用有限元模拟来研究温度在不同温度下通过等温辅助 FCDI 系统内的电位和电流密度分布对离子转移的影响。观察到电位分布随着温度升高 (0–50 °C) 而呈下降趋势,但电流密度明显随温度增加,表明离子转移电阻降低。此外,在高温下还表现出不断增长的电流密度,表明离子通量和离子迁移率增加,以促进离子转移过程。

图4. (a)浓度 3.5 g L 的时间变化–1NaCl 溶液,(b) ASRR 和 CE,(c) ENRS 和 E电在热辅助 SF-FCDI 系统的非等温模式下,(d)浓度 3.5 g L–1 的时间变化NaCl 溶液,(e) ASRR 和 CE,(f) ENRS 和 E电在热辅助 TM-FCDI 系统的非等温模式下

团队提出了热辅助 FCDI 系统的非等温模式,以改善不同温度条件下盐水的脱盐性能。在热辅助 FCDI 系统的非等温模式动电极的温度控制在 50 °C,而盐水的温度为 0–50 °C。随后,IEM/溶液界面发生热交换,导致盐水温度升高。随着盐水温度的升高,增强的离子扩散能力和更高的离子淌度导致 FCDI 系统的离子迁移和脱盐能力加速。

总结与展望

二维和三维集流体 FCDI 的电荷转移过程都会受到不同自然环境和工业场景中温度变化的影响,进而影响海水淡化性能。在这种模式动电极保持在较高的温度,允许通过热交换加热盐水,从而改善 FCDI 的电荷传输和电吸附动力学。然而,尽管有这一优势,但额外的加热能量的必要性导致 FCDI 系统的能耗增加。随着盐水温度的降低,所需的加热功率会大大增加。因此,低品位余热可用于提供热辅助 FCDI 系统所需的热能,从而提高海水淡化性能。

文献链接

https://doi.org/10.1021/acs.est.4c01085

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