【材料】环戊二烯钴基COF实现C2H2/CO2分离

学术 2024-11-22 08:09 北京

共价有机框架（COF）因具有独特功能而备受关注，但有限的结构单元限制了其结构多样性和性能探索。网状化学为COF的结构扩展和性能调节提供了指导。近日，中国石油大学（华东）孙道峰教授团队利用网状化学策略，构建了两种新型的环戊二烯基钴功能化的二维（2D）COF，分别命名为UPC-COF-1和UPC-COF-2。

近年来，COF在气体分离方面取得了巨大的进展，但对于C₂H₂/CO₂分离的研究仍处于起步阶段，相关的报道有限。通常，有效的C₂H₂/CO₂分离是由于不同的主-客体相互作用，例如氢键、π-π相互作用和路易斯酸碱相互作用，这可以通过对已报道的构筑单元进行修饰或在COF中从头合成新的构筑单元来实现。设计具有特定功能基团的新型构筑单元不仅可以扩大COF结构的多样性，而且能够实现性能调节和优化。孙道峰教授团队在前期工作中将环戊二烯基钴基团引入到金属-有机框架（MOF），实现了有效的气体分离（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 11350–11358; Inorg. Chem. 2024, 63, 16605–16609）。在此基础之上，该团队将环戊二烯基钴基团引入到COF体系中，实现了对C₂H₂/CO₂的有效分离。

图1. UPC-COF-1和UPC-COF-2的合成示意图

通过研究发现环戊二烯钴功能团的引入不仅为COF的构建提供了新的结构单元以扩展结构多样性，而且可以作为气体分子的吸附位点，促进分离性能。理论模拟结合实验结果表明，具有较短结构单元、较窄孔径和较强主客体相互作用的UPC-COF-1具有更好的C₂H₂/CO₂分离性能。此外，UPC-COF-1可以在存在水蒸气和甲烷杂质的情况下保持分离稳定性。

图2.（a）UPC-COF-1和UPC-COF-2的穿透曲线；（b-c）UPC-COF-1在干燥条件和潮湿条件的循环穿透曲线；（d）UPC-COF-1在甲烷存在时的循环穿透曲线；（e-f）UPC-COF-1和UPC-COF-2中的优先吸附位点和结合能

在大量报道的具有各种孔径的2D COF中，目前只有极少数具有特定官能团（如N、O和F）的COF实现了C₂H₂/CO₂动态穿透分离。环戊二烯基钴的官能化修饰为增强COF中主-客体相互作用实现气体分离提供新的选择，同时为具有模块化和可调构筑单元的同构COF的性能调控提供了指导。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是中国石油大学（华东）博士研究生王小康。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Functionalization of Covalent Organic Frameworks with Cyclopentadienyl Cobalt for C₂H₂/CO₂ Separation

Xiaokang Wang, Hongyan Liu, Meng Sun, Fei Gao, Xueying Feng, Mingming Xu, Weidong Fan, Daofeng Sun

Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202420801

孙道峰教授简介

孙道峰，中国石油大学（华东）材料科学与工程学院教授，博士生导师，山东省“泰山学者”特聘教授、教育部新世纪优秀人才。从事晶态多孔材料（金属-有机框架、共价有机框架、氢键有机框架、金属-有机笼）的精准设计合成及其在能源环境领域的基础及应用研究。获山东省科学技术奖、山东高等学校优秀科研成果奖、山东省青年科技奖、山东省高校科学技术奖一等奖。主持国家自然科学基金面上项目4项、山东省重大科技创新工程项目1项和中石油重大科技专项1项。以通讯作者在Chem. Soc. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Chem、Angew. Chem. Int. Ed.、CCS Chem.等顶级学术期刊发表SCI论文300余篇，论文被引用22000余次，连续八年（2016-2023年）入选“爱思唯尔”中国高被引学者榜单。课题组长期招收化学或材料背景博士生，诚聘博士后，欢迎化学、高分子、功能材料、纳米材料等研究背景的科研人员申请。

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