在化工产业中，广泛应用具有双功能活性点的负载型金属催化剂。然而，由于其组分复杂的特点，在一定程度上阻碍了催化剂本身的优化改进。因此，双功能活性位点催化剂的优化往往过分依赖于试错和经验判断，缺乏精准导向。此外，多活性位点组分的共存使得准确认识其催化构效关系成为难题。因此，近年来双位点（双原子）催化剂以其原子级分散和高表面能特性成为研究热点领域。然而，在合成过程中不可避免地会引入单原子组分，这常常会削弱双位点结构的优势。鉴于此背景下，北京交通大学王熙教授（通讯作者）及扬州大学陆飞副教授采用TiO2纳米片作为载体，并设计了一种全新的合成策略通过缺陷钝化及后续静电锚定方法（图1a），有效抑制单原子组分并实现~70 at% 的双位点产量。此外，在TiO2载体上通过采用这种缺陷钝化调制的静电锚定策略成功设计并合成了12种不同类型异核与同核双位点催化剂（图1b）。
图1. （a）缺陷钝化调制静电锚定策略制备双位点催化剂示意图，（b）普适性合成12种同核/异核双位点催化剂。
研究团队通过系统地表征明确了双位点催化剂的结构特征（图2a–b），并将其应用于乙炔半加氢制乙烯。在乙炔的半加氢过程中，通常需要进行氢气（H2）解离和随后的乙炔（C2H2）加氢步骤。显然，这种多步骤催化反应在单活性位点催化剂上会面临动力学方面的限制。而异核双位点催化剂作为一种能够促进反应中间体在特定催化位点上活化，并加速多物种在双位点界面上耦合的类型，则具有重要意义。因此，Pt1Pd1–TiO2展现出了显著优异的室温乙炔半加氢催化性能（图2c–d）。
图2. （a–b）Pt1Pd1–TiO2结构表征，（c–d）Pt1Pd1–TiO2室温乙炔加氢催化性能。
随后进行的原位同步辐射和原位红外表征揭示了H2和C2H2在Pd和Pt位点上吸附活化的过程（图3a–b），而DFT理论计算进一步阐明了非对称Pt-Pd双原子界面协同促进乙炔加氢反应的机制（图3c）
图3. Pt1Pd1–TiO2乙炔加氢原位表征（a–b）及反应路径（c）。
论文信息
Asymmetric Coupled Binuclear-Site Catalysts for Low-Temperature Selective Acetylene Semi-Hydrogenation
Dr. Fei Lu, Dr. Jingnan Wang, Dr. Shanshan Chai, Yan Wang, Yongbin Yao, Prof. Xi Wang
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202414719
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