多材料体积加成型制造（VAM）水凝胶一种新兴的无需分层的方法，能够快速将反应性树脂加工成3D结构。目前面临的挑战是如何打印由非粘稠前体组成的软水凝胶材料，尤其是多材料结构。为了解决这一问题，使用明胶作为牺牲网络，以调节树脂粘度，支持基于聚乙二醇（PEG）、透明质酸（HA）和聚丙烯酰胺（PA）的细胞相容性VAM打印。打印完成后，通过高温洗涤去除明胶。
研究简介
首先，发现通过使用明胶，可以调节非粘稠水凝胶前体的粘度，使其适合于VAM打印。明胶的热响应性使得它在冷却时形成凝胶，从而增加了溶液的粘度，而在加热时则发生结构变化和软化，这使得打印后可以轻易去除明胶。通过流变学测试，确定了在室温下形成弹性凝胶的最低明胶浓度，并验证了多种水凝胶前体（如丙烯酰胺、MeHA和PEGDA）与明胶混合后可以快速光交联成适合VAM打印的弹性凝胶。
在打印过程中，明胶不仅作为粘度调节剂，还作为剪切屈服悬浮浴的一部分，使得可以在其中挤出墨水以定义多材料树脂。这种悬浮浴打印方法允许在3D空间中任意位置沉积墨水，这对于打印软质、低粘度材料特别有用。通过实验发现，单独使用明胶作为悬浮浴时，打印出的图案保真度不高，可能是由于明胶在应变下表现出的高屈服行为。为了改善这一点，引入了高分子量透明质酸（HMWHA），发现将其与明胶结合使用可以提高打印保真度和稳定性。
进一步展示了通过VAM技术打印出的多材料结构。他们将明胶和HMWHA结合在墨水和悬浮浴中，使用MeHA作为悬浮浴中的反应性大分子，而GelMA作为墨水中的反应性大分子。通过VAM打印，他们成功地制造出了包含GelMA和MeHA区域的多材料打印物，并通过共聚焦显微镜成像观察到了两个区域之间清晰的界面，表明了具有独特机械和化学特性的不同材料区域。
此外，还探讨了细胞在多材料打印结构中的行为。他们发现，与MeHA区域相比，细胞在GelMA区域中扩散得更多，这可能是由于GelMA中存在的更多的细胞粘附配体以及明胶基材料的酶促降解特性。通过定量分析，发现细胞在GelMA区域的扩散面积和长宽比显著大于MeHA区域，这进一步表明了通过悬浮浴打印可以空间控制细胞行为。
在讨论部分，指出，尽管VAM技术提高了打印非粘稠材料的能力，并且可以制造多材料结构，但仍有一些挑战需要克服。例如，VAM打印的物体通常具有较软的机械性能，这可能限制了它们在某些应用中的使用。此外，打印过程中需要大量的树脂，这可能影响成本效益和环境可持续性。需要进一步研究以优化VAM打印过程，例如通过监测打印过程中的光模式来确定最佳打印时长，以实现最优的设计。
还强调了这项技术在组织工程中的潜力，尤其是在创建复杂的支架和结构方面。这些结构可以模拟天然组织的异质性，这对于开发新的疗法和改善患者的治疗标准至关重要。通过精确控制细胞行为，可以更好地模拟和修复复杂的组织结构，如在发育过程中或成年后具有不同区域的复杂生化和生物物理特性的组织。
原文链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202309026
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