同济大学/喀什大学马杰教授团队CEJ:Bi-O重构实现rBi@C快效电化学除氯

学术   2024-12-03 22:36   上海  

第一作者:周紫晴、夏琛
通讯作者:马杰
通讯单位:同济大学
论文DOI:10.1016/j.cej.2024.158066

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随着工业化进程的加速,氯离子(Cl-)废水排放量逐渐增加,高效捕获和存储氯离子成为亟待解决的问题。铋(Bi)基电极因具备高理论容量和优异的选择性,成为电化学脱盐(EDI)领域的研究热点。然而,其反应动力学较慢限制了实际应用。

为解决这一挑战,同济大学马杰教授的团队采用了一种金属有机框架(MOF)限域的氧化还原介导重构策略,合成了重构铋纳米颗粒@多孔碳纳米棒(rBi@C)。在重构过程中,碳骨架的限域作用和晶体破碎使得rBi@C中的Bi纳米颗粒粒径更小,并引入了更多的Bi-O结构和不饱和配位活性位点。因此,rBi@C电极展现出卓越的Cl-去除容量(72.61 ± 1.31 mg-Cl- g⁻¹)和快速的速率(8.58 ± 0.73 mg-Cl⁻ g⁻¹ min⁻¹),同时保持良好的循环稳定性。密度泛函理论计算及多种表征结果表明,增加的Bi-O结构和低配位的Bi-Bi位点显著降低了Cl⁻的吸附能和反应活化能垒,从而提升了吸附活性和反应速率。本研究通过MOF限域重构策略显著提升了Bi基电极的氯离子去离子性能,为其在EDI应用中的进一步发展提供了新思路。

要点一:限域重构诱导结构变化

尽管rBi@C与Bi@C在棒状形貌上高度相似,但rBi@C中的Bi纳米颗粒尺寸显著减小。此外,表征分析结果显示,与Bi@C相比,rBi@C样品呈现出更丰富的Bi-O结构和更多的不饱和配位活性位点。这些结构特征的改变为其电化学性能和EDI性能的提升奠定了基础。

要点二:增强的Cl-去除性能

rBi@C电极在Cl-去除性能显著优于Bi@C电极,特别是在去除速率上,相较于Bi@C和rBi样品分别提高了约200%和140%。在不同电流密度下,rBi@C电极展现出最低的能量消耗和最高的电荷效率;经过100次循环后,去离子容量仍保持在83.33%,显示出卓越的循环稳定性。这些性能的提升归因于rBi@C中丰富的Bi-O结构和低配位活性位点,有效促进了Cl-的快速吸附与转化。

要点三:模拟揭示机理

为了深入理解rBi@C电极性能提升的机理,研究采用了密度泛函理论(DFT)计算,模拟了Cl⁻捕获过程中的吸附能和活化能垒。结果表明rBi@C中Bi-O结构和低配位的Bi-Bi位点显著增强了Cl⁻的吸附能力,并降低了反应的活化能垒,从而提高了其Cl-去除速率。这些结果表明,调控Bi-O结构和不饱和配位活性位点是改善Bi基电极去离子性能的有效途径。

文献链接

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.158066

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课题组介绍

马杰课题组主页:http://nano.tongji.edu.cn/

第一作者介绍

周紫晴

周紫晴,同济大学环境科学与工程学院2021级博士研究生,导师为马杰教授,研究方向为电化学去离子分离电极的开发和应用等。相关研究成果发表于Environmental Chemistry Letters, Chemical Engineering Journal, Chemosphere等期刊。曾获得中山大学优秀学生,中滔环保奖学金和胡家骏天行健环境教育奖学金等荣誉奖励。

通讯作者介绍

马杰

马杰,教授,博士生导师,喀什大学土木工程学院院长(援疆),长期致力于(电)吸附分离污染控制技术研究和应用,主持4项国家自然科学基金及多项省部级课题,在Nat. Water, Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Adv. Funct. Mater., Nano Let., Adv. Sci., Small, Research, Water. Res., Environ. Sci. Technol.等期刊以第一/通讯作者发表SCI论文150余篇,ESI高被引/热点论文30/,论文总他引11279次(WOS),参编英文专著3部,授权中国发明专利20项。担任Sci. Rep.Chinese Chem. Lett.Sustainable Horizons、物理化学学报等期刊编委,NanomaterialsFrontiers in Environmental Science客座编辑,新疆工程材料与结构重点实验室学术委员会主任,新疆节能减排专家委员会学术委员会副主任,中国化学会高级会员、中国有色金属学会环境保护学术委员会委员等,入选“上海市人才发展基金”、同济大学“中青年科技领军人才”和“百人计划”等,获上海市自然科学二等奖(1/5,河南省自然科学奖三等奖、中国化工学会基础研究成果奖二等奖等,2016-2019连续四年荣获Publons环境与生态及交叉学科领域“顶级审稿专家”荣誉,担任中国环境科学学会年会《环境修复材料》分会主席,中国材料大会《环境分离净化材料与技术》分会主席,2020-2024年连续五年入选斯坦福大学发布的全球前2%顶尖科学家榜单2022年入选科睿唯安交叉学科领域全球高被引科学家

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