第一作者：Xinyu Zheng
通讯作者：艾伦弘/蒋静 教授
通讯单位：重庆交通大学材料科学与工程学院
DOI:10.1016/j.seppur.2024.128647
二维（2D）MXene 材料已被认为是开发稳健催化系统的新候选材料，可促进基于过一硫酸盐（PMS）的 Fenton 类反应，从而消除水中的有机污染物。在此，我们引入了一种新的二维过渡金属硼化物（MBene，MoAl1-xB），其结构与 MXene 相似，可与钴纳米催化剂结合，实现高效的 PMS 催化。由此产生的 Co-MoAl1-xB 催化剂在活化 PMS 降解奥硝唑（ONZ）方面表现出令人瞩目的催化性能，其一阶动力学常数为 0.4261 min-1。利用光谱、电化学和淬灭测试进行的深入实验研究表明，硫酸根自由基（SO4--）、单线态氧（1O2）和电子传递同时主导了自由基/非自由基途径，从而介导了ONZ降解。这项研究提供了一种新的催化体系，并从根本上揭示了 MBene 在高效 PMS 催化中的作用。
Fig. 1. Schematic synthesis diagram of Co-MoAl1-xB catalyst.
Fig. 2. SEM images of (a) MoAlB, (b) MoAl1-xB and (c) Co-MoAl1-xB. (d,e) TEM, (f) HRTEM, (g) SEM-EDS elemental analysis of Co-MoAl1-xB.
Fig. 3. (a) XRD pattern of (a) MoAlB. (b) XRD patterns of MoAl1-xB and Co-MoAl1-xB. XPS spectra of Co-MoAl1-xB: (c) survey, (d) Mo 3d, (e) B 1 s and (f) Co 2p.
Fig. 4. (a) Removal efficiency curves, (b) rate constant k and (c) k-value of ONZ over different catalytic systems. (d) PMS decomposition in the presence of Co-MoAl1-xB. (e) Quenching tests and (f) corresponding inhibition efficiency of ONZ degradation over Co-MoAl1-xB/PMS system ([TBA] = [EtOH] = 20 mM, [p-BQ] = 0.1 mM, [FFA] = 0.5 mM). EPR spectra of (g) DMPO-•OH/SO4•−, (h) TEMP-1O2 and (i) DMPO-O2•−.
Fig. 5. (a) Schematic diagram and (b) current generation of GOS with Co-MoAl1-xB-modified graphite electrode. (c) LSV curves, (d) current, and (e) open-potential in Co-MoAl1-xB/PMS system with or without ONZ. (f) ex-ATR-FTIR and (g) in situ Raman spectroscopy of Co-MoAl1-xB catalyst with PMS. (h) Co 2p and (i) Mo 3d XPS spectra of Co-MoAl1-xB before and after reaction.
Fig. 6. Proposed mechanism of PMS activation by Co-MoAl1-xB catalyst.
总之，我们通过在多层 MoAl1-xB 上植入 Co 纳米粒子，开发出了一种稳健的催化平台，实现了在水中高效活化 PMS 以消除奥硝唑。这是二维 MBene 应用于 PMS 催化的首个实例。Co-MoAl1-xB 催化剂在活化 PMS 方面表现出卓越的催化性能，可在 5 分钟内快速降解 ONZ，去除率达 91%，一阶动力学常数高达 0.4261 min-1。光谱分析和电化学特性分析表明，Co-MoAl1-xB/PMS 系统的内在机理涉及自由基（SO4--）和非自由基（1O2 和 ETP）途径的协同作用。根据 HPLC-MS 分析推断出了降解途径和相关中间产物。用于激活 PMS 的 Co-MoAl1-xB 的发现可为设计和制备基于 PMS 的高效芬顿催化剂提供新思路，并推动用于水净化的甲基溴相关材料的发展。
Xinyu Zheng, Lunhong Ai, Jia Ran, Sheng Tu, Aike Liu, Jing Jiang, Two-dimensional MBene combined with cobalt nanoparticles enabling highly efficient peroxymonosulfate activation for ornidazole degradation, Separation and Purification Technology, 2025, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.128647
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