第一作者：Juan Carlos Serna-Carrizales
通讯作者：Ana I. Zárate Guzmán
通讯单位：Centro de Investigación y Estudios de Posgrado, Facultad de Ciencias Químicas, Universidad Autónoma de San Luis Potosí, San Luis Potosí, 78260, Mexico
DOI:10.1016/j.envres.2024.118559
墨西哥的龙舌兰酒生产会产生大量龙舌兰蔗渣（AB），这种废物可以得到更有效的利用。龙舌兰蔗渣的纤维素、半纤维素和木质素含量较高，因此可用作合成碳质材料的前体。在本研究中，采用混合吸附-AOP（高级氧化工艺）方法合成了浸渍有 Fe2+（AG-Fe-II）和 Fe3+（AG-Fe-III）的活性炭，并对其进行了评估，以去除磺胺二甲嘧啶（SMT）。在工艺前后对材料进行了表征，以确定其形态、质地和理化特性。随后，研究了主要操作变量（pH 值、SMT 初始浓度、质量和活化剂用量）对混合吸附降解过程的影响。研究选择芬顿反应作为降解步骤的 AOP，并使用过硫酸钾（K2S2O8）作为活化剂。AG-Fe-II 的主要铁晶相是 FeS，铁颗粒在材料表面均匀分布。AG-Fe-III 的主要晶相为 Fe3O4。使用 AG-Fe-II 和 AG-Fe-III 样品，混合工艺的去除效率分别达到 61% 和 78%。pH 值和初始 SMT 浓度是从水相中去除 SMT 的最关键因素。最后，在反复的吸附-降解循环中对该材料进行了成功测试。
Fig. 1. a) Diffraction patterns for carbonized (AG) and carbonized agave biomass impregnated with Fe2+ (AG-Fe-II) and Fe3+ (AG-Fe-III), b) Raman spectra for AG, AG-Fe-II and AG-Fe-III.
Fig. 2. SEM micrographs at different magnifications and SEM-EDX maps for AG, AG-Fe-II, and AG-Fe-III.
Fig. 3. XPS spectra for AG, AG-Fe-II, and AG-Fe-III.
Fig. 4. Effect of pH for adsorption-AOPs, 0.05 g of both materials, 100 mg L−1 of SMT and 5000 μM of K2S2O8. a) AG-Fe-II, and b) AG-Fe-III.
Fig. 5. Effect of potassium persulfate concentration. (a) AG-Fe II, pH 5; (b) AG-Fe III, pH 3. A mass of 0.05 g of both materials and 100 mg L−1 of SMT.
Fig. 6. Effect of catalyst mass. a) AG-Fe-II, pH 5; b) AG-Fe-III, pH 3. 100 mg L−1 of SMT and 5000 μM of K2S2O8 for both materials.
获得了两种与混合吸附-降解过程相关的材料：AG-Fe-II 和 AG-Fe-III。AG-Fe-II 和 AG-Fe-III 材料中的主要铁晶相分别为 FeS 和 Fe3O4，其中 FeS 是主要的过硫酸盐活化剂。铁浸渍后，样品的无序度增加，而碳化后样品的形态保持不变，具有清晰的沟道。然而，由于铁渗透到多孔结构中，浸渍过程改变了材料的纹理特性。在 AG-Fe-II 样品的表面可以观察到小于 1 μm 的铁颗粒均匀分布，而在 AG-Fe-III 样品中则发现了铁团块的形成。这两种样品的表面化学成分主要由含氧官能团组成。
介质的 pH 值对混合吸附-降解过程至关重要，因为酸性 pH 值（pH 值 3-5）有利于吸附过程，而对于降解过程，最佳 pH 值从 3（AG-Fe-II）到 9（AG-Fe-III）不等。从这个意义上说，材料的表面电荷和分子的种类对过程的效率有很大影响。另一方面，对过硫酸盐浓度和催化剂质量的分析表明，这两个因素的关系与 SMT 吸附降解效率成正比，只有 AG-Fe-III 的吸附与材料质量没有明显影响。初始 SMT 浓度与这两个过程的效率有关。介质中存在的分子数量对 AG-Fe-II 样品的降解影响最大。这种影响的原因是 AG-Fe-II 多孔结构中的铁颗粒使其更难被过硫酸盐活化，并降低了可用自由基的浓度。最后，在吸附降解过程后，两种材料的形态、质地和物理化学特性都发生了显著变化。不过，研究发现，这种材料可以反复循环使用，吸附降解过程的效率降低幅度不大，比吸附百分比的降低幅度更大。
Juan Carlos Serna-Carrizales, Ana I. Zárate Guzmán, Angélica Forgionny, Nancy Acelas, Sebastián Pérez, Juan Muñoz-Saldaña, Raúl Ocampo-Perez, Production of activated carbon from agave residues and its synergistic application in a hybrid adsorption-AOPs system for effective removal of sulfamethazine from aqueous solutions, Environmental Research, 2024, https://doi.org/10.1016/j.envres.2024.118559
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