第一作者：徐悦
通讯作者：闫丽，周天瑜，马春宏
通讯单位：吉林师范大学
DOI：10.1016/j.jece.2025.115506
氮化碳（CN）有限的光吸收和较差的电荷行为严重限制了其在缓解环境和能源危机方面的应用。在这项研究中，首次通过尿素和2-巯基苯并噻唑的简单热缩合反应构建了具有增强光催化活性的木耳状的超亲水性CN。一系列表征和测试表明，S原子和苯环共掺杂的CN表现出超亲水性和木耳状形态，并显著提高了可见光吸收。最佳光催化剂（10 mg）可以在40 min内完全降解10 mg L-1的四环素（50 mL），速率常数约为纯CN的4.7倍。此外，在相同条件下，TC的TOC去除率达到75.4 %，远高于纯CN的9.8 %。此外，最优样品的光催化固氮能力为202.67 μmol g-1，约为纯CN（17 μmol g-l）的12倍。采用活性物种捕获实验、ESR、LC-MS分析、毒性预测和DFT计算来研究主要活性物种、降解路径、中间体毒性和光催化活性增强的机理。这项研究提出了一种新颖、成本效益高、简单的方法来构建CN基光催化剂，以缓解环境和能源危机。
Fig. 1 SEM images of CN (a) and 60-MCN (b), TEM images of CN (c) and 60-MCN (d).
Fig. 2 XRD of all samples (a), FT-IR spectra of all samples (b), and solid state 13C NMR spectra of CN and 60-MCN(c).
Fig. 3 UV-Vis DRS spectra of all samples (Insert pictures are sample photos) (a) and band gap (b) of CN and x-MCN. Mott-Schottky plots (c) and band structures (d) of CN and x-MCN.
Fig. 4 PL spectra (a) of CN and x-MCN, TR-PL (b) of CN and 60-MCN, PCR (c) and EIS (d) of CN and x-MCN.
Fig. 5 Nitrogen fixation efficiency (a-b) of x-MCN, photocatalytic degradation efficiency of TC on CN and x-MCN (c), HPLC-UV chromatogram of 60-MCN photodegradation of TC (d).
Fig. 6 Photocatalytic degradation efficiency of OFL on CN and x-MCN (a), the TOC removal efficiency of TC via CN and 60-MCN (b), degradation efficiency of 60-MCN at different concentrations (c) and cyclic experiments of 60-MCN photocatalytic degradation of TC (d).
Fig. 7 Degradation TC via 60-MCN in different capture agents (a, n = 3), ESR spectra of DMPO - •OH (b), DMPO - •O2- (c) and TEMP - 1O2 (d).
Fig. 8 Molecular Structure and atomic numbering of TC (a), Isosurface map of f 0 (b), f + (c) and f – (d). The Frontier Molecular Orbital (FMO) of the TC, •OH and •O2−.
本文采用一锅热诱导共聚法制备了S原子与苯环协同的木耳状超亲水性CN，该材料具有明显促进的可见光吸收和电荷行为。优化后的光催化剂在完全降解TC并有效矿化以及光催化固氮方面展现出优异且稳定的光催化活性。各种表征实验和DFT计算阐明了光催化剂的主要活性物种、降解路径、中间体毒性和光催化活性增强的机理。这项工作为显著提高CN的光催化活性提供了一种简单、经济、直接的方法。
Yue Xu, Yanbin Chen, Jiaqi Sun, Dongshu Sun, Chunwei Yang, Li Yan, Tianyu Zhou, Chunhong Ma, Chunbo Liu. Integrating S atom and benzene ring for fabricating fungus-like superhydrophilic carbon nitride: Boosting photocatalytic degradation and nitrogen fixation performances, Journal of Environmental Chemical Engineering 13 (2025) 115506. https://doi.org/10.1016/j.jece.2025.115506
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