第一作者：谭宇杰
通讯作者：刘博 姜维 刘春波
通讯单位：吉林师范大学
DOI：10.1016/j.seppur.2025.131739
开发一种能够产生1O2的类芬顿型过一硫酸盐（PMS）活化剂有利于处理高盐度废水。在此，通过自组装四（4-羧基苯基）铁卟啉（FeTCPP）分子与层状氮化碳（CN）聚合物合成了FeTCPP-CN催化剂。形成的亲-疏水异质界面增强了对污染物的吸附潜力，界面之间的氢键和π-π相互作用构建了一个有效的电子转移通道，而高度分散的Fe-N4基团提高了原子利用效率。在FeTCPP-CN/PMS体系中，2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）可以在高浓度无机盐（200 mM）下被有效降解，并且在连续流装置中经过10次循环仍能保持出色的降解性能。在反应过程中，O2⋅-和1O2被确定为主要的活性物种，其中*SO5⋅-是选择性产生1O2的关键中间体。这项工作为构建处理高盐度含酚废水的高效催化剂提供了见解。
Fig. 1 (a) Synthesis illustration of FeTCPP-CN. SEM of (b) CN, (c) FeTCPP, (d) FeTCPP-CN. (e) TEM of FeTCPP-CN. (f) EDS of FeTCPP-CN.
Fig. 2 FeTCPP, CN and FeTCPP-CN: (a) XRD, (b) FT-IR, (c) BET, (d) N 1s XPS spectra, (e) O 1s XPS spectra, (f) Fe 2p XPS spectra, (g) water contact angle tests.
Fig. 3 (a) Degradation efficiency of 2,4-DCP by different systems within 20 min. (b) Pseudo-primary reaction kinetic constants. (c) HPLC for the degradation of 2,4-DCP by FeTCPP-CN within 20 min. (d) Catalytic performance comparison. (e) Anti-interference experiments (20 mM). (f) Anti-interference experiments (200 mM). (g) Cycle tests. (h) Separation-free continuous wastewater purification system. (i) Degradation efficiency for different pollutants. Reaction condition: PMS = 0.8 mM; FeTCPP-CN = 0.2 g/L; 2,4-DCP = 10 mg/L; pH = 7 and 25 ℃.
Fig. 4 (a) ROS capture experiments for 2,4-DCP. (b) O2·- and 1O2 trapping experiments for different anions under high-salinity conditions. (c) EPR spectra of DMPO-O2·- and (d) TEMP-·OH in the FeTCPP-CN/PMS system. (e) Degradation experiments under N2. (f) Possible mechanism of PMS activation by FeTCPP-CN.
Fig. 5 (a) The model of FeTCPP-CN and PMS. (b) The adsorption energies of FeTCPP-CN to different O sites in PMS. (c) LUMO and HOMO energy values of 2,4-DCP and FeTCPP-CN/PMS. (d) Degradation experiments in D2O and H2O. (e) Capture experiment with aniline. (f) Capture experiment with catalase. (g) Energy step diagram for pathways Ⅰ-Ⅳ.
本文制备了FeTCPP-CN催化剂，并成功应用于高盐度酚类废水的类芬顿净化过程。亲-疏水异质界面、快速电子转移和高度分散的Fe-N4中心促进了PMS的活化。2,4-DCP在5分钟内的降解率为100%。FeTCPP-CN/PMS体系由自由基和非自由基协同作用，1O2和O2⋅-都源于PMS分子与Fe-N4基团的选择性相互作用。FeTCPP-CN/PMS体系还能够抵抗水中的常见无机阴离子和NOM，即使在高浓度条件下也是如此。此外，FeTCPP-CN催化剂可以在免分离的连续废水净化系统中稳定运行。这项工作为开发用于净化高盐度废水的高效非自由基产生和高稳定性催化剂提供了宝贵的思路。
Yujie Tan, Minghui Sun, Shi Zhou, Mifan Wang, Fuqiang Huo, Bin Su, Bo Liu*, Wei Jiang*, Chunbo Liu*, Self-assembled metalloporphyrin-carbon nitride heterointerface promotes Fenton-like activity to purify high-salinity phenolic wastewater, Separation and Purification Technology, 2025, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2025.131739.
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