第一作者：Jiawei Zhou
通讯作者：张永军 教授
通讯单位：南京工业大学环境科学与工程学院
DOI:10.1016/j.jhazmat.2025.137146
借助自由基和非自由基反应物（RS），高级氧化过程可以有效降解包括抗生素在内的新出现的有机污染物，但可能会产生有毒的转化产物（TPs）。然而，流行的 RS 的解毒能力尚未得到很好的阐明。本研究比较了三种以 RS 为主导的系统对恩诺沙星（ENR）的解毒能力： 1O2、SO4--+-OH、-OH。通过多种方法评估了这些系统产生的恩诺沙星最终产物的毒性。结果发现，在抑制微生物呼吸、斑马鱼胚胎发育毒性以及活性氧（ROS）、乳酸脱氢酶（LDH）和谷胱甘肽 S-转移酶（GST）等三种典型分子生物标志物方面，以 1O2 为主导的体系比其他体系更有效地解毒 ENR。根据 UPLC-QTOF-MS/MS 预测的 ENR TPs 化学结构，毒性预测工具（T.E.S.T）显示，以 1O2 为主导的系统比其他系统产生更多无害的 TPs。这项研究的结果凸显了以 1O2 为主导的系统在有机污染物解毒方面的巨大潜力。
Fig. 1. Degradation of enrofloxacin with different RS-dominated systems.
Fig. 2. 3D-EEMs patterns of the original and degraded enrofloxacin solutions in the different RS-dominated systems.
Fig. 3. Respiratory inhibition of degraded enrofloxacin in different RS-dominated systems on ammonia-oxidizing bacteria. Control: only solutions without enrofloxacin; Initial: enrofloxacin solution before degradation; Degraded: ∼72 % degraded solutions.
Fig. 4. Impacts of degraded enrofloxacin in different RS-dominated systems on the development of zebrafish. Blank: only nutrients without reaction solutions. Control: only solutions without enrofloxacin; Initial: enrofloxacin solution before degradation; Degraded: ∼72 % degraded solutions.
Fig. 5. Impacts of degraded enrofloxacin with different RS-dominated systems on the ROS levels of zebrafish. Control: only solutions without enrofloxacin; Initial: enrofloxacin solution before degradation; Degraded: ∼72 % degraded solutions.
Fig. 6. Impacts of degraded enrofloxacin with different systems on the LDH and GST activity of zebrafish. Blank: only nutrients without reaction solutions. Control: only solutions without enrofloxacin; Initial: enrofloxacin solution before degradation; Degraded: ∼72 % degraded solutions.
本研究系统地评估了 ENR 在三种以 RS 为主导的体系（1O2、SO4--+-OH 和 -OH）中的降解和解毒情况。我们的研究结果表明，这些系统的性能存在显著差异。尽管以 1O2 为主导的系统对 ENR 的去除效率较低，但其解毒能力更强。该系统大大降低了微生物呼吸抑制、斑马鱼胚胎发育毒性和三种典型的分子生物标志物（ROS、LDH 和 GST），表明其具有消除 ENR 负面影响的强大能力。此外，以 1O2 为主导的系统产生的 ENR 降解产生的高毒性 TPs 比例较低，无害 TPs 较多。相反，SO4--+-OH 主导型系统的 ENR 降解效率较高，但解毒效果较差，尤其是在减少呼吸抑制方面。以 -OH 为主导的系统降解 ENR 的效率也很高，但产生的高毒性 TPs 比例最高，表明其解毒功效较低。总之，研究得出结论，1O2 主导的系统可能是 ENR 最有效的解毒 AOP。
不过，考虑到 ENR 在实际水体中的浓度和潜在的基质干扰，未来的研究应该验证 1O2 在各种实际情况下的解毒效果。此外，还应该测试更多的有机污染物，以确认二氧化硫的解毒效果。
Jiawei Zhou, Ying Chen, Cheng Wang, Yide He, Albert T. Lebedev, Yongjun Zhang, Singlet oxygen presenting a higher detoxification potential on enrofloxacin than sulfate and hydroxyl radicals, Journal of Hazardous Materials, 2025, https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2025.137146
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