Nature Nanotechnology：范德华波导中非线性光学的时空成像
大家好，今天给大家分享的是Nature Nanotechnology上的文章“Spatiotemporal imaging of nonlinear optics in van der Waals waveguides”
【摘要】
范德华 (vdW) 半导体已成为高效非线性光学转换（包括谐波和纠缠光子产生）的有前途的平台。尽管人们致力于将 vdW 材料集成到纳米级波导中以实现小型化，但在这些平台中实现高效的相位匹配转换仍然具有挑战性。 在这里，为了应对这一挑战，我们报告了一种远场超快成像方法，用于以飞秒和亚 50 纳米时空精度跟踪 vdW 波导内基波和谐波的传播。我们专注于菱面体堆叠 MoS2 平板波导中的光传播，MoS2 是一种具有较大非线性磁化率的 vdW 半导体。我们的方法允许通过确定波导中的相位匹配角、模式分布和损耗来系统地优化非线性转换，而无需事先了解材料的光学常数。使用这种方法，我们表明多模和单模菱面体堆叠 MoS2 波导都支持双折射相位匹配，证明了该材料在高效片上非线性光学方面的潜力。
【背景】
非线性光学 (NLO) 过程（例如谐波产生）广泛应用于激光器、光子开关和量子技术，以及作为材料特性（包括相关量子态）的探针。 范德华 (vdW) 晶体，包括过渡金属二硫属化物 (TMD) 和铁电材料，已成为有前途的 NLO 平台，因为它们具有强的光-物质相互作用、超过 100 pm V-1 的非线性磁化率、光限制能力以及用于创建光子谐振器和超结构的简便纳米结构。尤其是，最近对非线性偶极子排列菱形相 TMD 3R-MoS2（图 1a）的研究表明，其二次谐波转换效率可与铌酸锂相媲美，而传播长度却短了 100 倍。然而，MoS2 的折射率色散较大，导致可见光/近红外频率下的相干长度短于一微米，超过该频率，相位匹配考虑就变得至关重要。
经过几微米的加工，二次谐波产生 (SHG) 提高了 25 倍。下一步自然是实现完美的双折射相位匹配，并将 3R-MoS2 集成到波导中，通过精确控制相位和模式匹配条件，同时实现 NLO 转换的小型化和优化。然而，实现后者需要精确了解材料的线性和 NLO 特性、损耗函数和波导模式分布，而这些在实际几何形状中很难以所需的精度提取出来，从而设计出理想的波导结构。
在本文中，我们报告了一种通过高时空分辨率对波导内的光传播和 SHG 进行成像，以经验方式获取相位匹配角、模式分布和损耗的方法，从而实现 NLO 转换的系统优化。我们表明，在我们的实验条件下，3R-MoS2 平板波导支持相位匹配，SHG 效率高达百分之几，从而确立了其片上集成的潜力。
图 1 | 对 3R-MoS2 波导中 FW 和 SH 光的传播进行成像。
图 2 | 各向异性波导 FW 和 SH 特性。
【结论】
我们开发了一种基于非线性远场显微镜的方法，以飞秒和亚 50 纳米时空精度对低损耗波导中的光传播和 NLO 转换进行成像。我们在 3R-MoS2 平板波导上展示了我们的方法的强大功能，3R-MoS2 是一种具有较大非线性磁化率的材料，是当前最受关注的前沿材料。我们表明，我们可以预测和实现相位匹配，以在多模和单模平板波导中增强非线性转换。我们的方法可以直接提取相位匹配角或相位失配度、波导模式分布、吸收和波导损耗以及相对非线性转换效率，而无需事先了解材料光学常数。目前正在努力在这些波导中实现更好的光输入和输出耦合，例如通过光栅耦合器或锥形光纤，这应该会牢固地确立 3R-MoS2 作为片上非线性光学的理想组件的地位。更一般地讲，我们的成像方法应该适用于所有半导体波导，并且将有助于优化其他菱形堆叠 TMD以及铁电氧化物（一种用于谐波产生和纠缠光子产生的新型范德华材料）中的非线性转换。我们预计，这种时空成像方案还将为理解复杂光子结构和过程中光的基本特性提供一条途径，包括高次谐波产生和时间反转变换。
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原文DOI：https:/doi.org/10.1038/s41565-024-01849-1
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