NC：室温下寿命低于 2.5 纳秒的超快上转换超荧光
大家好，今天给大家分享的是Nature Communications上的文章“Ultrafast upconversion superfluorescence with a sub-2.5 ns lifetime at room temperature”
【摘要】
通过镧系元素掺杂纳米粒子进行光子上转换对各种应用都具有重要意义。然而，目前上转换纳米粒子的发展受到镧系离子的低量子效率和长辐射寿命的阻碍，限制了它们在时间依赖性纳米光子学中的应用。本文，我们报道了室温下镧系元素掺杂纳米粒子中寿命低于 2.5 ns 的超快上转换超荧光。在用 800 nm fs 脉冲激光激发后，我们在 Nd3+ 浓缩纳米粒子中实现了大量（N = 912）相关偶极子，从而导致集体相干发射，强度提高了两个数量级，辐射衰减率提高了三个数量级以上。此外，我们证明了激发功率和发射样本长度的控制能够实现从 μs 到亚 ns 范围内的上转换发射寿命操控，并伴有 Burnham-Chiao 振铃的典型超荧光特征。这些发现可能有益于许多先进技术的应用，例如量子计数和高速超分辨率生物成像。
图 1 | NaNdF4@NaYF4 (100Nd@Y) UCNPs 中 Nd3+ 的 UC-SF。
图 2 | 100Nd@Y UCNPs 的功率相关 UC-SF 光谱和衰减曲线。
图 3 | NaYF4 的 Nd3+ 浓度依赖性 UC-SF：x mol%Nd3+@NaYF4 UCNPs（xNd@Y；x = 2、25、50、75 和 100）。
图 4 | 100Nd@Y UCNPs 中 UC-SF 的 Burnham-Chiao 振铃。
【结论】
总之，我们在 Nd3+ 富集的 UCNP 中展示了寿命低于 2.5 纳秒的超快 UC-SF。具体来说，在飞秒脉冲激光激发下，Nd3+ 的紧密接近产生了强偶极-偶极关联，从而产生了创纪录的大量（N = 912）相干耦合偶极子，并因此产生了寿命低于 2.5 纳秒的超短 UC-SF，比正常 UCL 寿命（2.28 微秒）短三个数量级。从微秒-毫秒级到亚纳秒级，展示了 Ln3+ 掺杂 UCNP 的巨相干性和超短寿命操控，这代表了 UCNP 开发的一个突破，因为它使得 Ln3+ 的 UCL 能够用于超快光子学，而超快光子学长期以来一直受到宇称禁忌 4 f → 4 f 跃迁的限制。对 Ln3+ UCSF 的基本理解也为探索高效、超快 UC 材料奠定了基础，可用于高速超分辨率生物成像、量子光学和固态单光子发射器等众多潜在应用。
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原文DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-024-54314-x
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