CEJ：通过共轭调控实现超高量子产率的全色室温磷光碳点
大家好，今天给大家分享的是CEJ上的文章“Full-color room-temperature phosphorescent carbon dots with ultrahigh quantum yield via conjugation regulation”
【摘要】
室温磷光材料因具有优异的光学性能,在光电器件、信息加密、生物成像等各个领域展现出巨大的应用潜力。然而,实现同时具有长余辉寿命和高量子产率的多色可调RTP材料仍然是一个很大的挑战。本文选取不同共轭度和不同能隙的前体分子,通过一步热解法与硼酸铵结合,成功制备出同时具有长余辉寿命(880 ms)和超高磷光量子产率(81.13%)的氮掺杂碳点(N-CDs)基RTP材料。随着前体共轭度的增加,复合材料的磷光颜色调控呈现出从蓝色到红色的令人满意的过渡。利用这些优异的性能,所制备的N-CDs基RTP材料已经应用于先进的信息安全和防伪领域。该工作不仅为开发可调颜色的RTP材料提供了重要途径，而且提出了实现碳材料可调带隙的工程策略。
图 1 多色N-CDs RTP材料设计和制备示意图。
图1 (a) N-CDs-I 的 TEM 图像，(b) N-CDs-II 的 TEM 图像，(c) N-CDs-III 的 TEM 图像，(d) N-CDs-IV 的 TEM 图像；左上角的插图显示粒度分布，右下角的插图为高分辨率 TEM 图像。(e) N-CDs-I、N-CDs-II、N-CDs-III 和 N-CDs-IV 在 365 nm 激发下的归一化余辉发射光谱。(f) N-CDs-I、N-CDs-II、N-CDs-III 和 N-CDs-IV 在 365 nm 紫外灯打开和关闭时的照片。(g) N-CDs-I、N-CDs-II、N-CDs-III 和 N-CDs-IV 余辉发射的 CIE 色度图。
图 2(a) 四种 N-CD 和空白对照样品 CK 的 X 射线衍射图。(b) 四种 N-CD 和空白对照样品 CK 的傅里叶变换红外光谱 (FTIR) 光谱。(c-e) NCDs-I、N-CDs-II、N-CDs-III 和 N-CDs-IV 的 B 1s、O 1s 和 N 1s 区域的高分辨率 X 射线光电子能谱 (XPS) 光谱。
图 3(a) 四种 N-CDs 在 254 和 365 nm 的光照关闭后的余辉图像。 (b-e) N-CDs-I、N-CDs-II、N-CDs-III 和 N-CDs-IV 的三维磷光发射模式。 (f) 最佳激发下的磷光发射峰。 (g) 365 nm 激发下的荧光和磷光发射光谱。 (h) N-CDs-I、N-CDs-II、N-CDs-III 和 N-CDs-IV 在最佳激发和发射下的磷光衰减曲线粉末。
图4(a-d) 四种N-CD的变温光谱。(e) 之前报道的一些全色RTP材料和N-CD的QY总结。 (f) 多重限制磷光的设计策略示意图和N-CD中基质的保护结构和可能的分子间作用力示意图。(g) 6种N-CD在365nm照射关闭后的余辉图像。(h) N-CD余辉机制示意图。
图 5 (a)梅花和三叶草防伪图像示意图。(b)数字加密防伪示意图。(c)高级动态信息加密编码示意图。
【结论】
综上所述，我们成功开发出一种创新策略，通过一步热解工艺将AB与多种有机分子结合在一起，制备出性能优异的CD基余辉材料。值得注意的是，N-CD具有81.13％的超高量子产率（QY）和880 ms的长余辉寿命，余辉持续时间超过8 s，使其成为迄今为止性能最好的无金属RTP材料之一。这种独特的磷光性能归因于多重限制效应，B-C共价键和氢键相互作用，它们有效抑制了CD团簇中三重激发态的非辐射失活。更令人印象深刻的是，通过选择不同结构的前驱体，可以有效调节N-CD的磷光颜色和寿命，从而基于RTP材料获得更高效、超长寿命的CD。由于其优异的性能，该复合材料在信息安全和防伪等先进领域具有巨大的应用潜力。该策略也为开发可调颜色的高效磷光材料指明了一个有希望的方向，以探索其更广泛的应用前景。
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原文DOI：https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.159246
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