Small：利用富卤化物调制与晶格修复协同效应实现高效稳定的 CsPbI3 钙钛矿量子点发光二极管
大家好，今天给大家分享的是Small上的文章“Highly Efficient and Stable CsPbI3 Perovskite Quantum Dots Light-Emitting Diodes Through Synergistic Effect of Halide-Rich Modulation and Lattice Repair”
【摘要】
目前，基于 CsPbI3 量子点 (QDs) 的发光二极管 (LED)不太适合实现高效率和操作稳定性，这是因为二元前驱体方法和纯化过程经常导致 Cs/Pb/I 的非化学计量比。这种不平衡会导致大量碘空位，从而引发严重的非辐射复合过程和 QD 相变。本文报道了基于富卤化物调制钝化和晶格修复的协同效应，具有优异光电性能和稳定性的红光 CsPbI3 QDs。首先，采用三元前驱体方法来更好地控制 Cs/Pb/I 的进料比并创造富卤化物环境。其次，采用无溶剂固液反应，在纯化后采用多功能碘化胍 (GAI) 添加剂修复碘空位并部分替换表面 Cs 原子，从而有效修改其耐受因子。 此外，这种短链 GA+ 可用作表面配体，以提高 QD 的导电性并抑制陷阱辅助非辐射俄歇复合。因此，基于 GAI-QD 的 PeLED 在初始亮度为 100 cd m−2 时表现出 27.1% 的最大外部量子效率 (EQE) 和 1001.1 分钟的工作半衰期 (T50)。
策略图1. 二元前驱体法及富卤调制与晶格修复协同效应示意图。
图 1. QD 的形貌和光学性能。
图 2. QD 的激子动力学。
图 3. QDs 的俄歇复合。
图4. QDs表面配体情况。
图5. 基于QDs的PeLEDs性能。
【结论】
综上所述，我们提出了一种基于富卤化物调控和晶格修复协同效应的制备具有优异光电性能和表面稳定性的CsPbI3量子点的有效方法。首先，我们设计了三元前驱体法来构建富卤化物的反应环境，解决了传统二元前驱体法的局限性。结果表明，反应体系中Cs/Pb/I的摩尔比可以灵活修改，从而得到优化的比例，确保量子点的高稳定性和性能。然后，我们基于无溶剂固液反应后处理工艺，引入一种多功能GAI添加剂，修复纯化工艺造成的晶格损伤，最大限度提高阳离子的利用率，从而获得高质量的CsPbI3量子点。DFT计算表明，GA+与量子点的结合能高于OA和OAm。结果发现，GA+ 可以作为短链配体与 QDs 表面结合，完全钝化表面陷阱态，提高载流子的迁移率。此外，超快光谱表明 GAI 还可以显著抑制陷阱辅助的俄歇复合。QDs 的光学和电学性能可以进一步提高，从而使基于 GAI-QDs 的 LED 表现出更佳的性能和稳定性。这些 LED 的 EQE 达到 27.1%（与其他已报道的基于 CsPbI3 QDs 的红光 PeLED 器件相比，EQE 最高），T50 为 1001.1 分钟，初始亮度为 100 cd m−2，最大亮度为 3949 cd m−2。这种方法为大规模生产提供了宝贵的见解。
声明：本文章所涉及的文献解读旨在促进学术交流与知识普及，绝不涉及任何商业用途。所有内容均基于已经发布的公开文献进行整理与翻译，版权归原作者及出版单位所有。如原作者或版权持有者认为本文章侵犯了其合法权益，请及时与我们联系，我们将迅速处理并作出相应的调整或删除内容。
（关注点赞，好运不断！点个在看，你最好看）
原文DOI：10.1002/smll.202409630
长按关注
