CEJ：提高 EDTMP 的光催化降解：掺杂 NPs（Na、Y 和 K）对改性 Au/TiO2 纳米催化剂晶格的影响
新春快乐，今天给大家分享的是Chemical Engineering Journal上的文章“Improving the photocatalytic degradation of EDTMP: Effect of doped NPs (Na, Y, and K) into the lattice of modified Au/TiO2 nano-catalysts”
【摘要】
本研究介绍了使用一系列不同掺杂纳米粒子 (NP) 对氨基膦酸酯乙二胺四（亚甲基膦酸） (EDTMP) 进行光催化降解的情况。光催化剂基于 TiO2 基准 P25 和掺杂钠 (Na)、钾 (K) 或钇 (Y) 的金 (Au)。合成的光催化剂通过 TEM、XRF、XRD、UV-DRS（带隙估计）和 N2 物理吸附进行表征。在 pH 值为 3、7 和 10 时进行的光催化预筛选表明，对于掺杂 K 或 Y 的 NP，在 pH 值为 7 和 10 时 EDTMP 的 o-PO4 释放量最高。LC/MS 分析结果表明，掺杂 5% Y (Au2/Y5/P25) 的 NP 导致 EDTMP 降解速度最快。目标化合物在 60 分钟内完全降解，比光化学处理纯 EDTMP 快 4 倍。重要的是，用 5% Y 或 10% K 掺杂的 Au2/P25 光催化处理也加速了产物的转化。清除剂实验的结果表明，EDTMP 光催化降解增强主要归因于本体中羟基自由基的存在，其次是催化剂表面的 •O2 ¶ 和电子空穴 (h+)。研究表明，TiO2 纳米复合材料的催化效率受掺杂剂选择的显著影响，掺杂剂会影响粒度、带隙和光催化活性。低浓度（即 5 wt% Y）掺杂的钇特别有效，可增强可见光吸收和 h+ 分离，从而使 EDTMP 降解具有卓越的光催化性能。 Au 含量在提高光催化效率方面也起着至关重要的作用。然而，研究发现，Au 和 Na 掺杂的组合对水性介质中的光催化效果较差，这可能是由于颗粒尺寸较大和掺杂剂含量不足。总之，研究结果强调了优化掺杂剂选择和催化剂设计的必要性，以增强光催化应用。
【结论】
本研究强调了掺杂剂对 Au2/P25 NPs 优化光催化性能以降解 EDTMP 的关键作用。观察到掺杂剂 Na、Y 和 K 通常通过抑制缺陷水平来增加带隙能量，从而影响催化活性。较小的粒子尺寸，特别是 Y 掺杂，可增加表面积和光催化效率。钇还改善了可见光谱中的电子空穴分离和吸收，而 K 掺杂显示出类似但较弱的效果。由于粒子尺寸较大，N 掺杂效果较差。发现所有测试催化剂在光催化处理过程中的降解机制与 EDTMP 的光化学处理相同。然而，催化剂显著增强了母体化合物的降解动力学，更重要的是，也增强了主要转化产物的降解动力学。经确定，NP Au2/Y5/P25 对 EDTMP 的光催化降解主要受 ROS 驱动。可以得出结论，光催化降解 EDTMP 中最关键的 ROS 是溶液中和催化剂表面的 •OH 以及光生 h+。显然 •O2 ¶ 只起到了贡献作用。
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原文DOI：https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.160109
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