NC：异常明亮的单分子上转换电致发光
大家好，今天给大家分享的是Nature Communications上的文章“Anomalously bright single-molecule upconversion electroluminescence”
【摘要】
高效的上转换电致发光对于广泛的光电应用非常有吸引力，但迄今为止，它仅用于集成系统，而单分子发射器的上转换电致发光效率仍然很低。在这里，我们报告了异常明亮的单分子上转换电致发光的观察结果，其发射效率比以前的研究提高了一个数量级以上，甚至比正常偏置电致发光更强。直观地说，这种改进是通过设计分子-基底界面的能级排列来实现的，从而激活一种高效的自旋三重态介导的上转换电致发光机制，该机制仅涉及纯载流子注入步骤。我们通过构建用于激发单分子电致发光的精细电致发光图来进一步验证直观的图像，从而可以轻松识别产生高效上转换电致发光的先决条件。这些发现为单分子上转换电致发光和有机电致发光的微观机制提供了深刻的见解。
图 1 | 单个 H2Pc 分子的高效 UCEL。
图2 | 对比单分子 UCEL 机制的示意图。
图 3 | 单分子电致发光的模拟 EL 图。
图 4 | 调节异常亮 UCEL 的驱动电压。
【结论】
通过控制界面能级排列实现高能效单分子 UCEL，并提出一种有趣的自旋三重态介导的 UCEL 机制来解释它，该机制涉及通过纯载流子注入步骤进行有效激发。基于量子主方程，我们进一步开发了一个精妙的微观模型来构建单分子电致发光激发的 EL 图，该图生动直观地展示了偏置单分子结的能级排列与其多种电致发光行为之间的关系。为了发生异常明亮的 UCEL，通过 CI + CI 机制从 S0 到 T1 和从 T1 到 S1 的激发需要界面处的关键能级排列，这使得不同电荷态之间能够发生惊人的跃迁，即中性基态单重态 S0 → 阴离子 D0 – → 三重态 T1 → 阳离子 D0 + → 中性激发态单重态 S1。这可能是为什么如此异常明亮的单分子 UCEL 之前从未被报道过，其潜在的微观机制也很难发现。这些发现为单分子水平的电光转换过程提供了不可或缺的微观见解，并且应该有助于优化基于单分子的光电器件和超越现有系统的有机电子器件。
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原文DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-024-45450-5
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