复旦大学Angew:BiVO4@Au光催化CH4制乙醇

学术   2024-12-13 09:02   上海  


光催化群-2:927909706 
光催化CH4氧化制备乙醇高选择性受到人们的关注但是具有非常大的挑战,在温和条件活化惰性C-H化学键需要强反应活性的氧物种,比如·OH,但是这些氧化物中间体促进快速生成C1产物,而不是通过动力学缓慢的C-C偶联反应生成乙醇。
有鉴于此,复旦大学郑耿锋教授等报道开发了一种表面修饰Au纳米粒子的BiVO4光催化剂,在CH4光催化反应合成乙醇。
本文要点
要点1. Au纳米粒子修饰BiVO4能够促进光生·OH活化CH4生成·CH3,而且能够通过原位消耗·OH避免这些·OH进一步将·CH3转化,因此增强体系中的·CH3/·OH比例,促进C-C偶联反应生成乙醇。
要点2. 通过催化剂表面修饰一层气体扩散层,能够进一步提高·CH3/·OH的比例,提高乙醇选择性和生成产物的反应速率。在温和的反应条件,没有加入光敏剂或者牺牲试剂,BiVO4@Au光催化剂实现了优异的CH4转化为乙醇产率和选择性,产率达到680 μmol g-1 h-1,选择性达到86 %,稳定工作时间达到>100 h,这个性能超过了大多数相关报道的结果。
这项研究展示了原位生成·OH以及调控·OH浓度促进光催化CH4转化的策略,有助于光催化CH4转化为多碳产物。
Quan Zhang, Chao Yang, Yangshen Chen, Yaqin Yan, Miao Kan, Huining Wang, Ximeng Lv, Qing Han, Gengfeng Zheng, Efficient Photocatalytic CH4-to-Ethanol Conversion by Limiting Interfacial Hydroxyl Radicals Using Gold Nanoparticles, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202419282
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202419282
电催化讨论群-1:529627044 

光催化群-2:927909706 

均相催化与酶催化群-2:929342001 

纳米催化群-1:256363607 

多孔材料群-2:813094255 
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