JACS：脱铝BEA上孤立Fe位点催化丙烷脱氢中共进料氢气的影响
学术
2025-01-05 21:36
上海
根据文献报道，非酸性的二氧化硅载体的Fe位点具有丙烷脱氢（PDH）催化活性，但是目前人们对于位点结构和催化活性之间的明确关系仍不清楚。有鉴于此，加州大学伯克利分校Alexis T. Bell教授等报道深入研究脱铝BEA分子筛（DeAlBEA）Fe位点的PDH催化活性。要点1. 通过XAS、UV-Vis、IR光谱表征技术研究吡啶和氘代乙腈的吸附，发现当Fe/Al0的比例为0.04，能够形成孤立的Fe位点。这种孤立Fe位点在823 K和15 kPa丙烷气体作为反应物，PDH催化活性达到213 molC3H6/molFe h。当丙烷反应气体中加入15 kPa H2，PDH反应速率提高至391 molC3H6/molFe h。在两种反应条件下，丙烯的选择性都达到99 %。要点2. 通过d3乙腈IR红外光谱表征，发现开放Lewis酸位点（(-Si–O-)2Fe3+–OH）是PDH的活性位点，但是当Fe/Al0比例增加，Brønsted酸位点（≡Fe3+–O(H)–Si≡）产生丙烷裂解。向丙烷加入H2的PDH反应动力学实验表明H2通过增强丙烷吸附强度，增强0.04FeDeAlBEA的反应活性。Afnan Alghannam and Alexis T. Bell*, Effects of Cofeeding Hydrogen on Propane Dehydrogenation Catalyzed by Isolated Iron Sites Incorporated into Dealuminated BEA, J. Am. Chem. Soc. 2025DOI: 10.1021/jacs.4c12344https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12344
