李玉良院士/何峰/惠兰JACS：界面渗透效应增强Pd催化稳定性
学术
2024-12-30 20:37
上海
人们发现，构筑结构明确的非均相金属催化剂的界面结构对于理解界面关系，以及促进含有多个中间体的反应是有效的一种策略。有鉴于此，中国科学院化学所李玉良院士、何峰、惠兰等设计一种由Pd纳米粒子和CuO纳米粒子构成的颗粒-颗粒异质结催化剂，实现了高性能的碱性电催化甲醇氧化。要点1. 强耦合颗粒-颗粒异质结构催化剂诱导了独特的界面互渗效应，改善了界面电荷重分布，调节了d带结构，优化了CO中间体在催化剂上的吸附。这个催化剂在碱性体系进行甲醇氧化反应，实现4.0 A mgPd-1的质量活性，215.8 mA cm-2的电流密度，这是10% Pd/C催化剂的80.0倍和154.1倍。要点2. 在30000次循环后，催化剂没有明显的质量活性降低，催化剂表现了优异的稳定性。实验结果和DFT理论计算研究的结果表明，通过Pd的渗透效应能够调节Cu-O-Pd界面的化学键，因此有效的提高MOR催化活性和催化剂的稳定性。这项研究展示了金属颗粒-金属氧化物的异质结界面对于设计先进电催化剂的重要性。Xueting Zhang, Lan Hui*, Feng He*, and Yuliang Li*, The Interfacial Interpenetration Effect for Controlled Reaction Stability of Palladium Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c11234https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11234
