Nat. Commun.：鉴定并调控金属位点的配位水分子助力OER
学术
2025-01-02 20:21
上海
配位化合物是具有前景的电催化OER催化剂，但是如何调节局部配位结构改善电催化OER反应动力学仍然是个挑战。有鉴于此，西北工业大学张秋禹教授、郭威副教授等通过羧酸阴离子和多共轭苯并咪唑配体的协同作用，调节一系列结构明确且稳定的配位化合物超分子/配位结构。要点1. 作为配体的水分子能够作为潜在的开放配位位点，且能够直接转变为中间体，金属中心位点能够与H2O重新配位，避免晶格氧溶解。原位实验和理论计算模拟表明，Ni金属中心原子与相邻水分子配体之间能够发生分子内的氧耦合机理，这个机理的热力学能垒较低。当具有更多配位水分子时，分子内的氧耦合机理的反应动力学更有优势。要点2. 优化后能够在10 mA cm-2电流密度实现248 mV过电势，200 h长时间稳定性。这项研究揭示了配体水分子调控促进高效率电催化反应的前景。Zhang, G., Guo, W., Zheng, H.et al. Identifying and tuning coordinated water molecules for efficient electrocatalytic water oxidation. Nat Commun 15, 10845 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-55120-1https://www.nature.com/articles/s41467-024-55120-1
