华中科技大学Angew：强异原子键诱导Ir-Mn金属间合金限域重构增强PEM电解水
学术
2024-12-29 21:14
上海
用于OER的酸稳定低Ir含量电催化剂对于质子交换膜（PEM）电解水的实用化至关重要。通过动力学调控Ir催化剂的原位重建是非常理想的策略，但是目前仍然难以实现Ir催化剂的原位重构。有鉴于此，华中科技大学王得丽教授等报道提出了一种通过原子有序策略调控催化剂的动态表面重构的策略，因此打破了Ir催化剂的活性-稳定性之间的权衡。要点1. 在工作条件下，杂原子的强化学键导致表面产生受限的结构重构，Ir-Mn金属间化合物（IMC）模型催化剂发生结构重构，形成自身稳定的无定形（氧）氢氧化物。通过原位/非原位表征和理论计算分析，发现催化剂层中诱导产生了Ir-O-Mn共价键结构，降低了形成OOH*的能垒，促进H2O分子的优先动态补充/转化途径，抑制不可控的晶格氧反应（这种反应速率比纯Ir催化剂低~2.6倍）。要点2. 使用Ir-Mn IMC作为阳极“电催化剂前体”（pre-electrocatalyst）（0.24 mgIr cm-2）的PEM电池具有优异的性能（3.0 A cm-2@1.851 V@80°C），能够在2.0 A cm-2稳定运行超过2000 h，成本为0.98美元kgH2-1，进一步表明这项技术是具有前景的策略。这项工作展示了杂原子化学键诱发表面受控结构变化，为设计表面重建催化剂提供帮助。Shuang Wang, Yan Shi, Tao Shen, Guangzhe Wang, Yue Sun, Gongwei Wang, Li Xiao, Changfeng Yan, Chundong Wang, Hongfang Liu, Ying Wang, Honggang Liao, Lin Zhuang, Deli Wang, Strong Heteroatomic Bond-Induced Confined Restructuring on Ir-Mn Intermetallics Enable Robust PEM Water Electrolyzers, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202420470https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202420470
