西安交通大学AM：Cu-ZnS高选择性光催化CO2还原制丙酸！
学术
2024-12-31 20:25
上海
CO2和H2O直接光催化转化为高价值的C3化学品具有广泛前景，但是由于C1-C1和C2-C1偶联过程的内在困难，而且人们对于潜在的反应机制不清楚，因此如何转化为C3化合物仍然具有挑战性。有鉴于此，西安交通大学郭烈锦院士、刘亚副研究员等报道了一种以分散的Cu单原子为特征的Cu-ZnS光催化剂的设计和合成。要点1. 通过Cu单原子与S原子配位，能够形成电荷分布可调控的独特Cu-S-Zn活性位点，有利于与表面吸附中间体之间的相互作用。这种结构改善*COCHCO中间体的稳定性，促进*COCHCO与*CO偶联，在热力学和动力学上看，Cu-ZnS表面形成*COCOCHCO都更有利。鉴定了多种关键的C3中间体，包括*COCHCO、*OCCCO和*CHCHCO，给出了CO2转化为CH3CH2COOH的明确反应路径。要点2. Cu-ZnS光催化剂实现了0.45 μmol h-1的CO2到CH3CH2COOH的转化率，基于电子的产物选择性达到91.2 %。而且，当加入三乙醇胺，产率提高为16.9 μmol h-1，选择性为99.8%。这些发现强调了调节多碳偶联过程的重要性，以实现二氧化碳高效光催化转化为C3产物，为可持续化学合成的未来发展提供帮助。Fuxia Huang, Feng Wang, Ya Liu, Liejin Guo, Cu-ZnS Modulated Multi-Carbon Coupling Enables High Selectivity Photoreduction CO2 to CH3CH2COOH, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202416708https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202416708
