吉林大学JACS：Ru金属烯氧化物的原子层皮肤切换酸性OER机理
学术
2024-12-29 21:14
上海
在酸性OER反应中，RuO2是一种很有前途的低成本、高效的催化剂。但是，由于不可避免的晶格氧机理（LOM），导致RuO2催化剂的稳定性较差。有鉴于此，吉林大学崔小强教授、范锦昌研究员等报道一种独特的基于金属烯的核-表皮结构（core-skin），通过核从金属烯氧化物转变为金属烯，能够将原子RuO2表皮的OER机理从LOM机理变为AEM机理。要点1. 这种机理的切换不会损失活性位点的数量，Pd@RuO2金属烯在10 mA cm-2下具有非常低的过电位（189 mV）的优异酸性OER活性，比PdO@RuO2金属烯的过电位低54 mV。而且，催化剂具有优异的稳定性，在50 mA cm-2下100 h的活性衰减可以忽略，这比大多数报道的RuO2催化剂更好。要点2. 通过多种光谱分析和理论计算表明，Pd金属烯的内核作为电子供体，增加亚表面氧原子的迁移能，优化了中间产物在Ru活性位点的吸附能，实现了反应机理的切换。这种独特的金属烯的内核-表皮结构为调整电催化剂的催化反应提供了一种新的途径。Tianyi Gao, Dongxu Jiao, Lina Wang, Xin Ge, Xin Wen, Lei Zhang, Lirong Zheng, Xiaoxin Zou, Wei Zhang, Weitao Zheng, Jinchang Fan*, and Xiaoqiang Cui*, Switchable Acidic Oxygen Evolution Mechanisms on Atomic Skin of Ruthenium Metallene Oxides, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c13656https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13656
