AM：Cu表面偶极矩增强实现安培级高选择性电催化CO2制乙烯
学术
2025-01-02 20:21
上海
通过电化学方法将CO2转化为碳氢化合物产品是碳利用的关键可持续战略。目前Cu催化剂是电催化CO2转化的最有效手段，但是如何在高电流密度实现更高的产物选择性仍然是一个长期目标。有鉴于此，上海交通大学庄小东教授、王天富研究员、北京科技大学张娟副教授等报道深入讨论了具有大量偶极矩的拓扑聚（2-氨基氮杂环戊烷）对调节铜表面偶极场的影响，以增强二氧化碳还原中的催化活性。要点1. 构筑的Cu/聚(2-氨基薁)（poly(2-aminoazulene)）异质结能够在高达1 A cm-2的大电流密度下实现68.9 %的乙烯法拉第效率。要点2. 通过原位Raman光谱和原位FTIR光谱表征表明，与纯Cu催化剂相比，聚(2-氨基薁)修饰的铜电极显示出更高浓度的中间体，证明有利于碳二聚。理论计算表明，C-C二聚的能垒降低，同时阻碍了Cu/聚(2-氨基薁)异质结上的HER，有利于CO2还原反应。
这项研究的催化剂设计通过结合偶极矩，不仅展现了偶极矩对电化学二氧化碳还原的影响，而且开创了一种提高催化剂表面反应物的浓度提高催化活性的创新策略。Chenbao Lu, Qichuan He, Senhe Huang, Pengfei Shi, Chongqing Yang, Jichao Zhang, Jinhui Zhu, Juan Zhang, Tianfu Wang, Xiaodong Zhuang, Large Dipole Moment Enhanced CO2 Adsorption on Copper Surface: Achieving 68.9% Catalytic Ethylene Faradaic Efficiency at 1.0 A cm−2, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202415092https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202415092
