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质子交换膜燃料电池（PEMFC）是推动清洁能源经济的关键技术之一。PEMFC利用氢气生成电能，过程唯一副产物是水，因此实现了零碳排放。然而，燃料电池催化层中的铂基催化剂成本高，且在氧还原反应（ORR）过程中存在电极性能衰减的问题，限制了其大规模应用。近年来，研究表明催化层中碳支持物、铂活性位点和离聚物的相互作用极大地影响了反应的传质性能和整体效率。本研究通过高阶表征手段揭示了不同碳支持物在离聚物覆盖条件下对Pt/C催化剂性能的影响，为优化燃料电池电极的离聚物-催化剂相互作用提供了新思路。
成果简介
研究团队采用原位X射线吸收光谱（XAS）和气体吸附分析技术，对三种不同碳支持材料（Vulcan、Ketjenblack 和生物质衍生的有序介孔碳 HOMC）上的Pt/C催化剂进行了系统研究。结果表明，HOMC 支持的 Pt/C 催化剂在气体扩散电极（GDE）配置下表现最佳，其结构中均匀分布的介孔有助于优化离聚物与催化剂的相互作用，确保氧气和质子的有效传输，从而提高了氧还原反应的活性。
研究亮点
创新性碳支持材料设计：采用从生物质衍生的有序介孔碳作为支持材料，优化了Pt/C催化剂与离聚物的相互作用。
原位X射线吸收光谱表征：首次利用原位XAS揭示了不同碳支持材料上的Pt原子与离聚物的吸附情况，提供了离聚物覆盖对催化剂性能影响的直接证据。
GDE半电池测试验证：通过GDE半电池测试系统验证了不同碳支持物在高电流密度下的氧还原活性，发现HOMC在高电流密度下具有优异的传质性能。
配图精析
图1：展示了生物质衍生的有序介孔碳（HOMC）的制备过程。通过溶胶-凝胶法模板技术生成的HOMC具有均匀的孔径分布（约3-4 nm），其TEM和SEM图像清晰展示了HOMC的有序介孔结构。
图2：三种碳支持材料的气体吸附性能对比分析。不同Pt/C催化剂在Vulcan、Ketjenblack和HOMC上的N₂吸附等温线和孔径分布曲线展示了各支持物的孔隙结构及其在Pt负载前后的变化，HOMC显示出独特的孔隙结构优势。
图3：在GDE半电池中测试的氧还原反应活性。Pt/HOMC催化剂在较高电位下显示出更高的电流密度，表明其在高电流区域的质量传输能力优于其他支持物。
图4：离聚物覆盖对碳支持材料的影响。N₂吸附实验显示，离聚物覆盖后，HOMC的介孔结构仍保持良好，而Ketjenblack和Vulcan的微孔被部分阻塞，影响了O₂和质子的传输。
图5：原位X射线吸收光谱（XAS）揭示了不同支持物上Pt的离聚物吸附行为。结果显示Pt/Vulcan在较低电位下表现出较强的离聚物吸附特征，而Pt/HOMC由于独特的介孔结构，避免了离聚物直接覆盖Pt活性位点，从而保持了优异的氧还原活性。
展望
本研究通过多层次的表征手段，揭示了在燃料电池电极中优化离聚物与Pt催化剂相互作用的重要性，特别是生物质衍生的有序介孔碳在提升催化层传质性能方面的潜力。未来，研究团队将进一步优化碳支持物的介孔结构，以提高催化剂的Pt利用效率并降低成本，为燃料电池的广泛应用提供技术支撑。
文献信息
期刊：Nature Communications
DOI：10.1038/s41467-024-53823-z
原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-53823-z
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