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氧析出反应（OER）是电解水制氢的重要步骤，然而常规催化剂往往效率低、成本高。近年来，镍铁（氢）氧化物（NiFe (hydr)oxide）由于其高效和稳定性备受关注，尤其是高价态铁离子的存在被认为对提升OER活性有重要贡献。该研究利用多种原位技术探讨了高价铁（Fe4+）在OER中的功能，揭示了不同价态铁离子在反应过程中扮演的独特角色，为优化OER催化剂设计提供了新的视角。
成果简介
研究通过原位Mössbauer光谱和紫外光谱分析，发现高价态铁离子Fe4+在NiFe（氢）氧化物的表面参与OER催化反应，而位于内部的Fe4+则主要用于电荷积累。此外，实验还发现仅有少量表面Fe4+直接参与了催化反应，这一发现纠正了以往关于大多数Fe4+活性位点的假设。这一成果为进一步提升OER效率提供了理论指导。
研究亮点
区分表面与体相Fe4+的不同作用：研究首次明确了表面Fe4+直接参与催化，而体相Fe4+则在电荷积累中发挥作用。
原位光谱揭示OER反应机制：结合Mössbauer光谱和紫外光谱，展示了不同价态铁离子在反应过程中的动态演变。
表面Fe4+对提升OER效率的关键贡献：少量表面Fe4+的存在被证实能显著降低反应的过电位，提升催化效率。
配图精析
图1：NiFe（氢）氧化物在不同条件下的循环伏安曲线（CV），显示了在不同电位下Fe的氧化态变化，为理解Fe4+的生成和参与反应提供了直观数据。
图2：原位Mössbauer光谱揭示了Fe4+在不同电位下的动态行为，展示了FeA和FeB位点的分布情况，表明FeA的转化对于OER的活性至关重要。
图3：Fe4+在OER过程中的作用机制示意图，展示了表面Fe4+参与OER催化，而体相Fe4+作为电荷蓄积的功能，为催化剂设计提供了结构指导。
展望
本研究揭示了高价态铁离子在NiFe（氢）氧化物中的作用机制，为高效OER催化剂的设计提供了新的理论基础。通过调控表面Fe4+的数量和分布，有望进一步提高催化剂的OER效率，为清洁能源生产提供技术支撑。
文献信息
期刊：Angewandte Chemie International Edition
DOI：10.1002/anie.202418798
原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202418798
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