Nature Comm:非对称双铁原子位点高效OER

文摘   2024-11-08 07:30   澳大利亚  

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氧析出反应(OER)是电解水等可再生能源技术中的关键过程。然而,传统的贵金属基催化剂如钌和铱,不仅成本高、资源有限,而且耐久性差,限制了它们在实际中的应用。最近发展起来的双原子催化剂(DACs)提供了新的设计思路,能够在不增加催化剂用量的情况下提高催化性能。本文设计了一种非对称氮、硫配位的双铁原子位点电催化剂(A-Fe₂S₁N₅/SNC),该催化剂通过独特的非对称双铁原子位点设计,实现了超低的氧析出反应过电位,同时具有优异的稳定性,为高效、低成本的水氧化催化剂提供了新的解决方案。

成果简介

研究团队通过引入氮、硫掺杂的缺陷碳基底,以“缺陷捕获-配位铆接”多层稳定策略,制备了高密度的非对称双铁原子位点催化剂 A-Fe₂S₁N₅/SNC。在碱性电解液中,该催化剂在10 mA/cm²电流密度下的过电位仅为193 mV,显著优于传统钌基催化剂。此外,在长达2000小时的稳定性测试中,催化剂的活性几乎没有衰减,显示出其在实际应用中的耐久性。


研究亮点

  • 创新的双铁原子位点设计:通过非对称氮硫配位的双铁原子位点,实现了更高效的氧中间体吸附,从而提高了OER活性。

  • 超长稳定性:在2000小时的连续OER反应中,催化剂的性能保持稳定,超过了目前大部分同类催化剂的表现。

  • 广泛的工业应用潜力:实验还表明,A-Fe₂S₁N₅/SNC在碱性阴离子交换膜电解器中表现出色,有望推广应用于实际水分解制氢的工业体系中。

配图精析

图1:A-Fe₂S₁N₅/SNC催化剂的制备示意图,展示了通过2-苯并咪唑硫醇和三聚氰胺的两步热解反应,生成高缺陷的氮、硫共掺杂碳纳米片,并在其上锚定双铁原子。

图2:通过电子显微镜(SEM、TEM)观察到的催化剂形貌,以及元素分布图像,表明铁、硫、氮均匀分布在碳基底上,进一步确认了双铁原子的分散状态。

图3:结构分析显示出非对称双铁原子位点的电子态分布及其配位结构,证实了Fe-S和Fe-N键的存在。

图4:OER反应机理分析。

图5:对催化剂在碱性阴离子交换膜水电解系统中的表现进行测试,展示了在500 mA/cm²电流密度下电解器的性能表现,显示出优异的电解水效率和稳定性。

展望

通过独特的非对称双铁原子位点设计,本研究开发的A-Fe₂S₁N₅/SNC电催化剂实现了高效且稳定的水氧化性能,不仅在实验中表现出优越的OER活性和超长的耐久性,还展示出在工业应用中的巨大潜力。未来,该设计策略有望在其他过渡金属双原子催化剂中得到推广,为清洁能源的生产提供新方向。

文献信息

期刊:Nature Communications
DOI:10.1038/s41467-024-53871-5
原文链接
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53871-5


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