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质子交换膜燃料电池（PEMFC）是推动清洁能源发展的关键技术，而氧还原反应（ORR）的催化剂是其中重要的一环。传统的贵金属铂（Pt）虽然具备良好的催化性能，但其利用率较低且成本高昂。本研究提出一种基于碳缺陷锚定的制备方法，成功合成了Pt1Ni1@Pt/C核壳结构纳米颗粒催化剂。该方法在提高催化剂活性和稳定性的同时，也大大提高了Pt的利用率，为实现高效且低成本的燃料电池催化剂提供了新路径。
成果简介
研究表明，通过将Pt1Ni1合金纳米颗粒锚定在缺陷碳上，形成Pt1Ni1@Pt/C核壳结构，能有效防止颗粒迁移或聚集。该催化剂在经过70,000次循环的稳定性测试后仅表现出1.6%的性能衰减，显示出卓越的稳定性。ORR质量活性和比活性分别达到1.424 A/mgPt和1.554 mA/cmPt²，在提升催化效率的同时，显著降低了铂的消耗。
研究亮点
高稳定性和高活性：Pt1Ni1@Pt/C催化剂在70,000次循环后保持高效活性，体现出其在长时间运行中的优越稳定性。
碳缺陷锚定策略：通过在碳支持体中引入缺陷，形成Pt–C键，牢固地锚定纳米颗粒，有效抑制了颗粒迁移和聚集。
理论与实验结合：研究基于微动力学模型对ORR进行了理论预测，与实验结果高度吻合，为催化剂设计提供了理论支持。
配图精析
图1：展示了pH依赖的ORR活性火山图模型，通过氢氧根结合自由能与电位的关系来分析不同催化剂的ORR活性趋势。模型表明，Pt1Ni1@Pt(111)结构处于火山图峰值位置，表现出最优的活性。
图2：Pt1Ni1/C纳米颗粒的微观结构表征。透射电子显微镜（TEM）和高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像显示出均匀分布的颗粒及其细微结构，元素映射图清晰显示了Pt和Ni的均匀分布。
图3：ORR性能对比。图中展示了不同催化剂的iR校正极化曲线和塔菲尔斜率，表明Pt1Ni1@Pt/C催化剂在ORR反应中表现出显著的活性提升。
图4：Pt1Ni1@Pt/C催化剂的耐久性测试结果。经过70,000次循环后，催化剂质量活性和比活性保持基本稳定，远超传统的Pt催化剂。
图5：通过X射线吸收谱（XANES）和Pt–C键的形成来验证Pt与碳基底的强相互作用。该相互作用有效提升了催化剂在酸性介质中的长期稳定性。
展望
本研究展示了基于碳缺陷锚定策略的Pt1Ni1@Pt/C核壳结构在氧还原反应中的出色表现。通过理论预测与实验结合，实现了高效且稳定的催化剂设计。未来，该方法有望推广至其他燃料电池催化剂的开发，为燃料电池的普及提供更具经济性和高效性的解决方案。
文献信息
期刊：Nature Communications
DOI：10.1038/s41467-024-53808-y
原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-53808-y
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