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在电化学催化中，理解反应物之间的协同作用对催化效率至关重要。近年来，双位点催化剂被认为可以显著提升反应速度，然而，协同作用的实现往往受到空间距离的影响。本研究通过高分辨率的原位红外成像，首次直接观察到双位点催化剂中不同活性位点间距对协同作用的关键影响，为高效催化剂设计提供了新的视角。
成果简介
研究团队构建了具有不同Ir-Co距离的双位点催化剂体系，通过调控Ir和Co的间距，系统性地揭示了距离在反应协同作用中的作用。实验结果显示，当间距为7.9 Å时，催化剂在甲酸氧化反应（FAOR）中达到最佳性能，形成一个火山曲线。此时，OH生成与消耗达到动态平衡，协同效应最为显著。此外，实验和理论计算证实了不同空间距离对OH和HCOOH吸附的影响。
研究亮点
首次通过红外成像观察空间距离对协同作用的影响：利用红外成像技术，直接观察到Ir-Co双位点间距对催化活性中间体分布的影响。
火山曲线揭示最佳间距：当Ir-Co间距为7.9 Å时，OH生成与消耗达到动态平衡，从而使催化反应效率最大化。
协同作用的普适性研究：在引入Ru等亲氧元素后，进一步证实了不同金属双位点间距在协同催化反应中的普适性。
配图精析
图1：不同Ir-Co双位点催化剂的合成与表征图，展示了不同空间间距下的催化剂结构，以及火山曲线关系。
图2：通过原位红外成像技术，展示了双位点催化剂的OH和HCOOH的吸附分布，以及7.9 Å最佳间距下的协同作用分布。
图3：时间序列红外光谱图，揭示了不同电压下OH和HCOOH吸附的动态变化，表明双位点距离的协同效应在电位变化时的适应性。
图4：通过计算模拟火山曲线，展示了不同双位点间距对催化反应势垒的影响，进一步验证了最佳协同距离为7.9 Å。
展望
该研究开创性地揭示了双位点催化剂中空间距离对反应协同作用的深远影响，为未来高效电催化剂的设计提供了重要启示。随着原位成像技术和理论模拟方法的进一步发展，该方法有望广泛应用于其他复杂催化体系中，实现精准协同催化。
文献信息
期刊：Journal of the American Chemical Society
DOI：10.1021/jacs.4c10613
原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c10613
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