点击文末阅读原文可直达文献
随着全球气候变化的日益加剧，二氧化碳（CO₂）捕集技术在减少工业排放方面扮演着关键角色。然而，现有的基于胺的CO₂捕集技术由于需要低温操作和高能耗的冷却步骤，限制了其广泛应用。本研究提出了一种全新的金属有机框架（MOF）材料，能够在200°C以上的高温条件下高效地捕集CO₂。该材料基于锌氢配位中心，具有优异的循环稳定性，展现出在钢铁、水泥等高温排放源中直接捕集CO₂的潜力。
成果简介
研究团队设计了一种含有末端锌氢位点的多孔MOF材料（ZnH-MFU-4l），可以在200–400°C范围内高效捕集CO₂。通过原位结构、光谱以及计算分析，证明了该材料的快速、可逆的CO₂捕集机制。长期循环和突破性实验表明，该材料在低CO₂浓度和高温条件下表现出深度碳捕集的能力，为后燃烧捕集技术提供了新的解决方案。
研究亮点
高温下的CO₂捕集能力
该材料能够在200°C以上的高温下捕集CO₂，避免了传统捕集技术所需的能量密集型冷却步骤，显著降低了操作成本。独特的锌氢配位中心
ZnH-MFU-4l的锌氢位点可以可逆地与CO₂反应，形成甲酸根结构，实现了快速且高效的CO₂捕集和释放。优异的循环稳定性
在508次捕集-解吸循环测试中，材料保持了96%以上的初始捕集能力，展现出优异的长时间稳定性和耐用性。广泛的工业应用潜力
该材料能够在模拟钢铁和水泥工业的排放条件下工作，有望应用于多种高温工业排放源的碳捕集。
配图精析
图1：ZnH-MFU-4l材料的晶体结构示意图，展示了锌氢位点与CO₂的可逆插入反应。左侧为ZnH-MFU-4l的基本结构单元，右侧为CO₂在200°C以上插入Zn-H键形成甲酸根结构后的变化，图中展示了锌、碳、氮、氧、氢原子的具体位置 。
图2：在不同气氛下的热重分析（TGA）结果，显示了ZnH-MFU-4l与Zn(O₂CH)-MFU-4l在纯CO₂和N₂环境下的质量变化。特别是在200°C以上，ZnH-MFU-4l与CO₂反应生成甲酸根，表现出高温下的稳定性。
图3：原位X射线衍射（XRD）图谱，显示了ZnH-MFU-4l在不同温度和气氛条件下的晶体结构变化。从25°C到300°C的He和CO₂气氛下，材料的XRD图谱发生了显著变化，表明CO₂捕集过程中晶体结构的动态演化。
图4：CO₂吸附和解吸的动力学实验结果。ZnH-MFU-4l在20% CO₂气流中的吸附速度随着温度的升高显著加快，300°C下可在9秒内达到90%的平衡吸附量 。
图5：计算得到的CO₂插入Zn-H键的自由能变化图。图中展示了在25°C和275°C条件下，CO₂插入反应的自由能势垒，以及高温下克服这一势垒的情况，说明了CO₂仅在高温下发生化学吸附 。
展望
本研究展示了ZnH-MFU-4l在高温下捕集CO₂的卓越能力，为后燃烧捕集技术提供了一种新方案。未来的研究可以进一步优化该材料的合成和性能，使其在钢铁、水泥等工业领域实现大规模应用，助力全球碳减排目标的实现。
文献信息
期刊：Science
DOI：10.1126/science.adk5697
原文链接：https://doi.org/10.1126/science.adk5697
点击阅读原文直达文献~
声明：更多内容请参考原文，如有侵权，后台联系编辑删除。
