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氧析出反应（OER）的动力学在水分解制氢技术中是关键，尖晶石氧化物是一种活性较高的OER催化剂。传统的过渡金属催化剂受限于氧吸附机制（AEM），而激活晶格氧的反应机制（LOM）可显著提高OER活性。因此，发展更具活性且稳定的非贵金属基催化剂至关重要。
成果简介
通过引入稀土元素铈（Ce）到NiCo₂O₄尖晶石结构中，成功激活了其晶格氧，实现了低过电位和优异稳定性的OER催化性能。Ce掺杂引起了NiCo₂O₄中的电子重新分布，促进了晶格氧红氧化过程，从而显著提高了催化活性和耐久性。
研究亮点
稀土掺杂的创新策略：首次采用稀土铈原子掺杂，通过与Ni和Co的桥接形成电子分布，有效激活晶格氧。
优异的电化学性能：在10 mA/cm²时，该催化剂过电位仅270 mV，并在阳离子交换膜电解槽中展示出较高的电流密度。
长期稳定性：Ce-NiCo₂O₄在OER稳定性测试中保持了92%的电流密度，显著优于未掺杂催化剂。
机理探索：DFT理论计算与18O标记的电化学质谱实验揭示Ce掺杂促进了LOM路径，使O₂释放来自晶格氧，展现了稀土增强的氧活化机制。
配图精析
图1：Ce-NiCo₂O₄的晶体结构模型，展示了铈的掺入位置。
图2：通过XRD和XPS表征验证Ce成功掺杂至NiCo₂O₄结构中。
图3：通过XAS分析掺杂对Ni和Co电子结构的影响。
图4：电化学性能对比，包括线性扫描伏安图和计时安培法。
图5：表面普尔贝图示，展示不同表面覆盖度的稳定性，预测OER反应路径。
展望
本研究提出的稀土掺杂策略为开发高效OER催化剂提供了新思路。未来，稀土掺杂尖晶石氧化物有望在可再生能源技术中得到广泛应用，为实现低成本、高性能的电解水制氢带来了重要启示。
文献信息
期刊：Angewandte Chemie International Edition
DOI：10.1002/anie.202415306
原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202415306
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