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二氧化碳的直接捕集和转化是缓解温室气体过量排放、实现碳中和的重要途径。尤其是在低浓度CO₂条件下，开发有效的光催化系统将稀释的工业废气直接转化为增值化学品，具有重大的工业应用前景。本研究团队构建了一种新型的“主客体”光催化体系，通过将具有CO₂富集功能的离子液体引入到金属有机框架（MOF）中，成功实现了稀释CO₂气-固相还原为CO。该催化剂在自然光照下表现出优异的CO₂转化效率和选择性。
成果简介
本文报道了一种创新的“主客体”光催化体系，利用PCN-250-Fe₂Co与[Emim]BF₄的协同作用，实现了稀释CO₂的人工光合还原。在15% CO₂的气氛中，该催化剂的CO生成速率高达153.42 μmol g⁻¹ h⁻¹，选择性接近100%。放大实验中，该体系在自然光下显著降低了CO₂浓度至10%以下，展示了工业应用的潜力。进一步的实验和理论计算揭示，离子液体不仅有助于CO₂富集，还与Co²⁺活性位点协同作用，有效降低了CO₂还原的吉布斯自由能屏障。
研究亮点
主客体协同增强CO₂富集与转化：首次将CO₂富集的离子液体与光催化MOF材料结合，实现了高效的稀释CO₂捕集与转化。
超高选择性的CO生成：在稀释CO₂气氛下，实现了近乎100%的CO选择性，显著提高了光催化系统的实用性。
规模化实验表现优异：在自然光照条件下显著降低了CO₂浓度，展现出工业放大应用的潜力。
配图精析
图1：常规CO₂利用技术与本文新型光催化体系的示意图，展示了主客体光催化剂直接捕集和原位转化稀释CO₂的创新设计。
图2：[Emim]BF₄@PCN-250-Fe₂Co的合成流程与结构表征，包括PXRD、FT-IR和TEM图，确认了离子液体成功进入MOF孔道并增强了CO₂吸附性能。
图3：光催化CO生成活性测试，在纯CO₂与稀释CO₂条件下，[Emim]BF₄@PCN-250-Fe₂Co的表现远超其他对照催化剂，体现出体系的优越性。
图4：放大实验装置图与性能测试，展示了[Emim]BF₄@PCN-250-Fe₂Co在自然光照条件下稀释CO₂转化的工业应用潜力。
图5：光电化学测试，显示了该体系在电子-空穴分离和迁移效率上的显著增强，有助于提升光催化效率。
图6：CO₂还原机制的XPS和DRIFTS原位表征与DFT计算结果，揭示了离子液体与Co活性位点的协同作用，有效降低了反应的自由能屏障。
展望
本研究展示了一种新型的主客体光催化体系，为稀释CO₂的高效转化提供了全新的策略。通过将CO₂富集的离子液体与光催化MOF材料结合，实现了CO₂捕集与原位转化的高效协同，展现出工业应用的潜力。未来随着该体系在催化剂设计和放大制备方面的优化，稀释CO₂的光催化转化有望在工业规模中实现应用。
文献信息
期刊：Nature Communications
DOI：10.1038/s41467-024-53066-y
原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-53066-y
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