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在质子交换膜水电解（PEMWE）中，阳极催化剂层主要使用铱基材料。铱氧化物（IrOx）因其优异的电催化活性和稳定性，成为氧析出反应（OER）中的核心催化剂。然而，催化剂层中的铱氧化物表面氧化状态对界面离聚物（如Nafion）结构的影响，及其如何进一步调控电解性能，目前尚未被深入研究。本研究首次系统分析了铱氧化物的三种表面状态（铱金属、铱羟基氧化物和铱氧化物）对Nafion界面的影响，为提高铱基催化剂的界面性能提供了新的思路。
成果简介
研究通过一系列表征技术揭示了不同氧化状态的铱（Ir、IrOOH、IrO₂）在与Nafion界面相互作用中的表现。结果表明，Nafion与铱羟基氧化物（IrOOH）的结合力最强，这种界面作用力显著减少了OER反应的过电位。此外，研究发现Nafion在Ir表面具有更高的相分离和膨胀特性，有助于提升界面离子导电性。本研究结果为进一步优化PEMWE中的催化剂-离聚物界面奠定了基础。
研究亮点
界面离聚物与催化剂氧化态的相互作用：Nafion在不同氧化态铱表面的结合力及膨胀行为显著影响电解性能。
铱羟基氧化物的界面稳定性：IrOOH因其与Nafion的强结合性，在高电流密度下表现出最小的过电位，提升了OER活性。
Nafion相分离结构的调控：Ir表面的高膨胀性与离子相分离结构有助于提升PEMWE界面的离子导电性。
配图精析
图1：展示了Nafion与不同氧化态铱表面的结合力测试结果。(a) ITC分析表明IrOOH表面与Nafion的结合常数最大，(b) 热力学分析显示Ir和IrO₂表面结合主要由熵驱动，而IrOOH表面则显示出显著的焓效应。
图2：Nafion在不同氧化态铱表面上的相分离结构。2D GISAXS图像和膨胀曲线显示出Nafion在Ir表面具有最高的膨胀比，这表明Ir表面的亲水性促进了水的相分离与离子迁移。
图3：Nafion在IrOOH表面上的结构变化。在高湿度下，IrOOH表面的界面结构显示出独特的双模式膨胀行为，表明其在PEMWE运行中的水传输特性更优。
图4：在MEA中的性能表现。电极电位曲线表明IrOOH基MEA在高电流密度下过电位最低，验证了其优异的OER稳定性。
展望
本研究深入探讨了不同氧化态铱对PEMWE界面离聚物结构的影响，揭示了IrOOH在提升界面结合力和OER活性方面的潜力。未来可通过调控铱氧化物的氧化状态进一步优化界面稳定性和传质性能，为PEMWE电解技术的发展提供有力支持。
文献信息
期刊：ACS Energy Letters
DOI：10.1021/acsenergylett.4c01508
原文链接：https://doi.org/10.1021/acsenergylett.4c01508
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