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海水电解制氢是一种具有巨大潜力的可再生能源技术，为规模化氢气生产提供了新的途径。然而，由于海水中氯离子（Cl⁻）的存在，在阳极上易发生竞争性的氯氧化反应，导致催化剂的腐蚀及效率下降。为此，设计能够同时提升氢氧化反应（HER）和氧析出反应（OER）效率的高效双功能催化剂成为当前研究的关键。本研究开发了Os-Ni₄Mo/MoO₂微柱阵列催化剂，结合强金属-载体相互作用（MSI）和双层氯离子排斥层，显著提升了催化活性和耐久性，为高效海水电解提供了新策略。
成果简介
研究表明，Os-Ni₄Mo/MoO₂催化剂在南海天然海水中显示出优异的性能，达到了500 mA/cm²的工业电流密度，仅需113 mV和336 mV的过电位，远低于商用电极。同时，该催化剂在2500小时的连续运行中，电位衰减率仅为0.37 μV/h，超过了美国能源部的技术目标。通过理论和实验研究发现，Os与Ni₄Mo/MoO₂之间的强MSI优化了催化剂的表面电子结构，显著提升了反应速率。此外，双氯排斥层通过静电力有效阻挡了Cl⁻的渗透，确保了催化剂的长效稳定性。
研究亮点
高效的电催化性能：在工业电流密度下，Os-Ni₄Mo/MoO₂催化剂表现出极低的过电位，显示出优异的HER和OER活性。
双层氯排斥层设计：通过Os-Cl静电吸附和原位生成的MoO₄²⁻层双重保护，减少了Cl⁻的侵蚀，有效提升了OER的选择性和稳定性。
理论与实验结合：结合密度泛函理论（DFT）计算，揭示了MSI在催化剂电子结构调控中的关键作用，为高效催化剂设计提供了理论依据。
配图精析
图1：展示了Os/MoO₂和Os/Ni₄Mo界面模型的优化配置，以及电子密度差图，揭示了金属与载体之间的强电子相互作用，显著增强了催化活性。
图2：Os-Ni₄Mo/MoO₂微柱阵列的形貌及元素分布图，通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）确认了均匀分布的Os纳米颗粒。
图3：X射线光电子能谱（XPS）表征了催化剂的表面化学状态，证实了Os与Ni₄Mo/MoO₂之间显著的电子相互作用，有助于增强电化学性能。
图4：在碱性海水中的电催化性能。该图展示了在工业电流密度下Os-Ni₄Mo/MoO₂的极化曲线、塔菲尔斜率和寿命测试数据，表明了其出色的电催化活性和耐久性。
图5：双Cl⁻排斥层的工作原理示意图，通过Os-Cl的静电吸附和MoO₄²⁻层形成的双层保护，有效防止Cl⁻对催化剂的侵蚀，确保了长期稳定性。
图6：在两电极系统中的整体水分解性能，包括工业电流密度下的活性和耐久性测试，展示了催化剂在实际应用中的潜力。
展望
本研究展示了通过构建强金属-载体相互作用和双氯排斥层来增强催化剂的海水电解性能的新方法。Os-Ni₄Mo/MoO₂在碱性海水电解中表现出优异的HER和OER活性，且在长时间运行下保持稳定，具有广泛的应用前景。未来，基于该策略的催化剂设计将有望在清洁能源领域进一步推广应用，为海水电解制氢的工业化提供支持。
文献信息
期刊：Advanced Materials
DOI：10.1002/adma.202408982
原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202408982
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