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甲烷蒸汽重整（SMR）是当前工业上制氢的主要方式，但这一过程通常依赖于高温，伴随较高的碳排放。光催化SMR为实现更环保的制氢方式提供了可能性。利用等离激元产生的热载流子促进反应，不仅可以降低反应活化能，还能够提高催化剂的稳定性。本研究开发了一种基于Cu–Rh的等离激元光催化剂，能够在光催化条件下实现高效、选择性及稳定的甲烷蒸汽重整反应，并实现催化剂的光再生功能，为可持续的工业制氢提供了新的路径。
成果简介
研究团队展示了Cu–Rh天线–反应器光催化剂在SMR反应中的优异性能，表明该催化剂在光催化条件下具有极高的活性和选择性，且在高温热催化下退化后可通过光再生恢复性能。研究揭示了Cu–Rh光催化剂在光照下通过等离激元效应促进氧和碳物种的脱附，从而实现了催化剂的再生。通过不同波长的光激发，研究团队发现热载流子的生成对反应选择性有显著影响，能够实现对CO和CO₂生成的精细调控。
研究亮点
高效的光催化制氢：Cu–Rh光催化剂在光催化SMR反应中表现出高效的氢生成能力，反应速率大大高于传统的热催化SMR。
光再生机制的创新应用：研究首次展示了光催化剂在热催化退化后通过光再生恢复活性，为催化剂的长期使用提供了新策略。
反应选择性的可调控性：通过控制激发光的波长，能够调节反应中CO和CO₂的生成比例，实现高选择性的产物生成。
配图精析
图1：Cu–Rh光催化剂的天线–反应器结构示意图。该图展示了Cu作为等离激元天线，结合Rh作为反应中心，通过等离激元热载流子激发的路径促进反应。
图2：Cu–Rh光催化剂在不同波长光照下的反应活性和选择性测试。实验结果显示，在475 nm波长下反应活性达到峰值，说明热载流子的生成与波长密切相关。
图3：热催化和光催化条件下的催化剂稳定性比较。热催化条件下，催化剂反应活性迅速衰减，而光催化条件能够实现催化剂的稳定再生。
图4：光再生机制研究。通过X射线光电子能谱和拉曼光谱分析发现，光催化条件下的热载流子促进了Cu和Rh表面碳和氧物种的脱附，从而实现催化剂的再生。
展望
本研究开发的Cu–Rh等离激元光催化剂在甲烷蒸汽重整制氢中展示了优异的活性和稳定性，并实现了催化剂的光再生。该光催化剂不仅能提高反应选择性，还为光催化剂的长期稳定性提供了新思路。未来，该方法有望应用于其他高碳排放的工业反应中，实现更环保的生产方式。
文献信息
期刊：Nature Catalysis
DOI：10.1038/s41929-024-01248-8
原文链接：https://doi.org/10.1038/s41929-024-01248-8
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