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氢氧化反应（HOR）在碱性介质中因动力学缓慢而面临挑战，严重影响氢燃料电池等清洁能源技术的发展。传统的钌基催化剂在酸性介质中表现出良好的活性，但在碱性介质中效率显著降低。通过合理调控催化剂表面中间体的结合能，有望增强碱性介质中的氢氧化反应动力学。本研究创新性地合成了面心立方相的钌基催化剂，利用羟基结合诱导的氢键网络连接性，大幅提高了碱性HOR的活性和稳定性。
成果简介
研究团队通过引入亲氧金属铬和钨，调控钌基催化剂的羟基结合能，成功实现了HOR活性在碱性介质中超过酸性介质的反常现象。实验和理论计算显示，羟基结合促进了电极表面的水分子连接，增强了氢键网络的连通性，从而提升了氢的转移效率。该催化剂在碱性条件下表现出优异的电流密度和质量活性，为高效的氢氧化催化提供了全新思路。
研究亮点
调控羟基结合能提升催化性能：首次在钌基催化剂中实现通过羟基结合能调控电催化活性，显著提升了碱性氢氧化反应的活性。
催化效率：该催化剂在碱性条件下的活性超越了酸性条件下的表现，展示出其广泛的应用潜力。
氢键网络连通性：研究揭示了羟基结合增强了电双层（EDL）中水分子的氢键网络，有效促进了氢的转移。
配图精析
图1：展示了钌基催化剂的结构表征。X射线衍射（XRD）图谱和透射电子显微镜（TEM）图像显示了掺杂铬和钨的钌基催化剂形成了面心立方结构。
图2：X射线光电子能谱（XPS）分析了催化剂表面的化学状态，表明掺杂后的钌基催化剂具有更强的羟基结合能力。
图3：展示了催化剂在碱性介质中的氢氧化反应性能，包括极化曲线和塔菲尔斜率数据，表明其在较低过电位下的高活性。
图4：原位红外光谱（SEIRAS）揭示了电双层中水分子的分布和氢键网络的结构。不同电位下水分子的连接性变化显示出氢键网络的增强。
图5：通过密度泛函理论（DFT）计算展示了不同掺杂元素对羟基结合能和氢氧化反应能量的影响，为设计更高效的电催化剂提供了理论依据。
展望
本研究开发的羟基结合诱导氢键网络连通性的新策略，成功解决了碱性介质中氢氧化反应的动力学瓶颈。未来，该方法可推广至其他金属催化剂的设计，为清洁能源技术的提升奠定了基础。
文献信息
期刊：Angewandte Chemie International Edition
DOI：10.1002/anie.202415447
原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202415447
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