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酸性氧析出反应（OER）是质子交换膜水电解（PEM-WE）中关键的电化学过程，其高效运行对于清洁氢气生产至关重要。然而，当前用于酸性OER的钌基催化剂因在酸性环境中钌易溶解而面临稳定性问题。该研究设计了一种铈掺杂的钌氧化物（Ce@RuO₂）纳米粒子，并将其均匀分布在钴-氮掺杂碳（Co-N-C）载体上。该催化剂在10 mA cm⁻²电流密度下展现出150 mV的超低过电位和1000小时的长时间稳定性，显著优于传统钌基催化剂。
成果简介
研究采用密度泛函理论（DFT）计算和实验相结合的方式，发现铈掺杂有效增强了钌氧化物的电子结构，使催化剂表面的氧空位形成能提升，抑制了钌在酸性环境中的溶解。此外，钴-氮掺杂碳载体进一步增强了催化剂的稳定性和活性，使其在高电流密度和长时间运行中保持优异的性能。该催化剂在单电池PEM-WE装置中在200 mA cm⁻²电流密度下稳定运行1000小时，展示了其在实际应用中的潜力。
研究亮点
铈掺杂增强氧空位稳定性：铈掺杂提高了氧空位形成能，有效抑制了钌氧化物在酸性条件下的溶解，提升了稳定性。
钴-氮掺杂碳载体的作用：载体通过电子转移增强了铈掺杂钌氧化物的电化学活性。
超高活性和稳定性：在10 mA cm⁻²和200 mA cm⁻²的高电流密度下，催化剂表现出极低的过电位和超长的稳定性。
配图精析
图1：展示了Ce@RuO₂/CoNC的合成示意图及材料的晶体结构。
图2：XRD和TEM等表征结果，确认了Ce成功掺入RuO₂晶格。
图3：XPS及XANES分析揭示了Ce掺杂对Ru电子结构的影响。
图4：电化学测试结果，包含LSV曲线和Tafel斜率，表明Ce@RuO₂/CoNC的优异OER性能。
图5：EIS谱图显示在不同电位下的电荷传递阻抗，进一步佐证催化剂的高效OER动力学。
图6：IRRAS和DFT计算结果解析了Ce掺杂对OER反应路径的影响，提供了对催化活性增强的理论支撑。
展望
该研究通过铈掺杂和载体协同调控，实现了钌氧化物在酸性OER中的超高活性和稳定性，为钌基电催化剂的实际应用提供了新思路。未来，随着进一步优化掺杂和载体设计，该类催化剂有望在清洁能源生产中实现规模化应用。
文献信息
期刊：Advanced Functional Materials
DOI：10.1002/adfm.202408714
原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202408714
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