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酸性水电解制氢的关键步骤是阳极的氧析出反应（OER），其速率受限于水分子的分解。在高活性的催化剂中，优化界面水的结构与动态过程可以显著提升电极性能。本研究通过在RuO₂中引入Ga、In、Sn等元素，调整界面水的结构和氢键网络，增强了水分子在酸性OER中的解离速率，从而提高了反应效率。
成果简介
研究表明，经过Ga、In和Sn掺杂后的RuO₂在酸性OER中的表现显著优于未掺杂样品。这些改性催化剂通过界面水分子的动态调控，促进了氢键网络的重组，减少了水分解的能垒。通过原位ATR-SEIRAS光谱和DFT计算，研究揭示了自由水（free-H₂O）在电极界面上的富集对提升OER性能的关键作用。
研究亮点
界面水结构优化：揭示了自由水在催化剂表面富集对增强酸性OER活性的作用。
掺杂元素的调控效应：通过Ga、In、Sn掺杂，成功调整了RuO₂的电子结构和表面电性。
创新的表征手段：结合原位ATR-SEIRAS光谱和理论计算，展示了界面水分子在酸性OER中的动态变化过程。
配图精析
图1：展示了不同掺杂元素（Ga、In、Sn）在RuO₂中的分布。通过高分辨透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像，显示了掺杂元素在RuO₂晶格中的均匀性，验证了材料结构的稳定性。
图2：对比了不同掺杂RuO₂材料的酸性OER活性。线性扫描伏安（LSV）和塔菲尔曲线测试结果显示，Ga-RuO₂在较低过电位下表现出最佳的催化活性，表明其反应能垒较低。
图3：通过原位ATR-SEIRAS光谱对界面水的结构进行分析，揭示了自由水、2-HB-H₂O（双氢键水）和4-HB-H₂O（四氢键水）的相对比例变化。结果表明，在反应过程中，Ga-RuO₂表面自由水的富集极大促进了OER的反应速率。
图4：展示了不同掺杂RuO₂催化剂的能量势垒变化。研究表明，自由水的富集降低了反应速率决定步骤的能垒，显著提升了催化剂的整体效率。
展望
本研究为酸性OER电极的优化提供了新的思路，通过调控界面水的结构与动态行为，显著提升了催化剂的性能。未来，通过进一步优化掺杂元素和界面结构，该方法有望在清洁氢气生产中发挥重要作用。
文献信息
期刊：Angewandte Chemie International Edition
DOI：10.1002/anie.202413334
原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202413334
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