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甲烷（CH₄）作为一种丰富且清洁的能源，如何高效转化为高附加值化学品（如甲醛HCHO）是催化领域的一大挑战。传统光催化过程中，由于热损耗和光吸收范围有限，转化效率低下。本文展示了一种通过光热效应提升甲烷转化效率的新方法，利用具有局部表面等离子体共振（LSPR）效应的Pd₈Sb₃纳米片，在宽光谱范围内高效吸收光能并将其转化为热能，显著提高了CH₄选择性氧化为HCHO的效率。
成果简介
研究表明，Pd₈Sb₃纳米片在光照下产生强烈的光热效应，使甲烷氧化反应中HCHO的选择性高达98.7%，产率达到665 mmol/gcat，相比于传统Pd纳米片提升了700倍。此外，该材料在光热治疗癌症细胞方面也表现出优异的潜力。通过对反应机理的深入探讨，发现Pd₈Sb₃纳米片能够有效吸附CH₄，并通过羟基自由基（·OH）促进CH₄的选择性氧化。
研究亮点
全光谱吸收与LSPR效应： Pd₈Sb₃纳米片在整个可见光和近红外区域表现出强光吸收，并通过LSPR效应转化为热能，显著提升了光热催化效率。
甲烷选择性氧化： Pd₈Sb₃纳米片通过光热效应促进了CH₄的氧化，HCHO的选择性高达98.7%，大幅度提升了多碳产物的生成。
光热治疗潜力： Pd₈Sb₃纳米片在近红外光照射下，可将温度快速升高至62°C，在癌症治疗中展示出良好的光热转化效率。
机理分析： 实验发现，Pd₈Sb₃纳米片通过·OH自由基的生成，优化了CH₄的吸附与转化路径，显著降低了反应能垒。
配图精析
图1: Pd₈Sb₃纳米片的制备与结构表征
图1展示了Pd₈Sb₃纳米片的合成过程与其结构表征。采用HAADF-STEM、TEM、AFM等多种技术，揭示了纳米片的六边形结构和约5纳米的厚度。X射线衍射（XRD）数据进一步确认了其晶体结构。
图2: Pd₈Sb₃纳米片的原子结构表征
图2通过高分辨率的HAADF-STEM图像和电子衍射技术，展示了Pd₈Sb₃纳米片的原子排列，确认其具有单晶结构。图中还包含对不同晶体面的原子分布与电子显微镜下的晶格细节分析。
图3: Pd₈Sb₃纳米片的光热效应表征
图3展示了Pd₈Sb₃纳米片在全光谱范围内的光吸收能力。与Pd纳米片相比，Pd₈Sb₃纳米片的吸光能力更强，并且数值模拟显示其在光照下产生显著的温度升高，表明其在光热转化中的高效性能。
图4: Pd₈Sb₃纳米片催化甲烷氧化性能
图4展示了Pd₈Sb₃纳米片在光热驱动下的甲烷（CH₄）选择性氧化实验结果。相比Pd纳米片，Pd₈Sb₃纳米片能够更高效地将CH₄氧化为甲醛（HCHO），并且选择性高达98.7%。
图5: 反应机制的自由基研究与机理分析
图5通过电子顺磁共振（EPR）光谱，揭示了Pd₈Sb₃纳米片在CH₄氧化过程中产生的自由基种类，并通过DFT计算展示了·OH和·O₂⁻自由基在不同材料表面上的反应路径，进一步阐明了该催化剂的反应机制。
图6: Pd₈Sb₃纳米片在光热治疗中的应用
图6展示了Pd₈Sb₃纳米片在近红外光照下的光热转化性能，温度迅速升高至62°C，并且在癌细胞实验中表现出良好的光热治疗效果，杀死了大部分癌细胞。
展望
Pd8Sb3纳米片凭借其卓越的光吸收和光热转换性能，在甲烷选择性氧化和癌症光热治疗中展现了巨大潜力。未来的研究将进一步优化其光热催化性能，并扩展其在其他领域中的应用。
文献信息
标题: Plasmonic Pd-Sb nanosheets for photothermal CH₄ conversion to HCHO and therapy
期刊: Science Advances
DOI: 10.1126/sciadv.ado9664
原文链接: https://doi.org/10.1126/sciadv.ado9664
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