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氨的电化学还原反应（NO₃RR）提供了可持续生产氨的路线。然而，实现硝酸盐到氨的高效转化，需要高活性和选择性的电催化剂。本文提出了一种Cu/Co(OH)₂串联电催化剂，该催化剂能够实现硝酸盐到氨的单程100%转化，有望为废水处理和可持续氨生产提供有效方案。
成果简介
本文开发了一种Cu/Co(OH)₂串联电催化剂，通过Cu和Co(OH)₂相结合的双活性位点设计，优化了硝酸盐还原到氨的关键步骤。在流动池中，该催化剂能够在低过电位下实现硝酸盐的单程完全转化，显著提高了氨的生成率。
研究亮点
Cu/Co(OH)₂的双功能设计：通过Cu和Co(OH)₂的有效结合，催化剂能够分别促进硝酸盐到亚硝酸盐和亚硝酸盐到氨的还原步骤。
流动池中的单程转化率：在流动池实验中，该催化剂实现了100%的单程转化率，展示了其在连续电解条件下的优异性能。
催化剂结构优化：研究中通过调整Cu与Co(OH)₂的比例，优化了催化活性位点的分布，显著提升了催化剂的选择性和活性。
配图精析
图1: 串联催化剂的设计思路
图1展示了Cu/Co(OH)₂串联电催化剂的反应机制。单一组分催化剂仅能部分促进NO₃RR，而串联催化剂通过双活性位点设计，实现了硝酸盐还原至氨的高效转化。
图2: 催化剂的表面形貌和成分分析
图2展示了通过扫描电子显微镜（SEM）观察到的Cu泡沫和Co(OH)₂纳米片的形貌，及X射线衍射（XRD）分析，确认了Co(OH)₂的均匀覆盖。
图3: 不同催化计组分电化学性能。图3展示了不同Cu比催化剂的电流密度和Faradaic效率。随着Co含量的增加，NO₃RR活性和氨的Faradaic效率显著提高。
图4: 串联结构与合金结构的对比
图4比较了Cu/Co(OH)₂串联结构和Cu-Co合金结构在NO₃RR中的表现，结果表明Cu/Co(OH)₂的串联结构在NO₃RR中表现更优。
图5: 在流动池中的单程转化性能
图5展示了Cu/Co(OH)₂催化剂在流动池中的NO₃RR表现。该催化剂在不同流速下实现了100%的硝酸盐到氨的单程转化，表现出卓越的活性和选择性。
展望
Cu/Co(OH)₂串联电催化剂通过双活性位点设计，实现了硝酸盐到氨的高效还原，并在流动池中展示了优异的单程转化率。未来研究可进一步优化催化剂的结构设计，以提升其在工业废水处理和可持续氨生产中的应用潜力。
文献信息
标题: Complete Single-Pass Conversion of Dilute Nitrate to Ammonia Using Cu/Co(OH)₂ Tandem Electrocatalyst
期刊: ACS Energy Letters
DOI: 10.1021/acsenergylett.4c01247
原文链接: https://doi.org/10.1021/acsenergylett.4c01247
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