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海水电解技术被认为是实现可持续氢气生产的最具潜力的途径之一。然而，由于海水中的氯离子（Cl⁻）会导致电催化剂的腐蚀，从而削弱其稳定性和效率，开发具有高耐腐蚀性和高效催化性能的催化剂成为关键挑战。为此，研究人员通过镍（Ni）掺杂优化了铁氮化物（Fe₃N）的电子结构，并结合氮掺杂的碳层包覆，提升了催化剂的活性和稳定性。
成果简介
本研究开发了一种通过镍掺杂的铁氮化物纳米片（Nix-Fe₃N@NCPs），用于提升碱性条件下的海水电解效率。该催化剂在析氢反应（HER）和析氧反应（OER）中的过电位分别仅为47 mV和152 mV，并在高达500 mA cm⁻²的电流密度下保持了1200小时的稳定性。这一研究展示了该催化剂在实际海水电解中的优越性能。
研究亮点
镍掺杂调控电子结构：通过引入镍元素，优化了Fe₃N的电子结构，增强了反应中间体的吸附能力和界面电荷传输能力。
氯离子屏蔽效应：氮掺杂碳层有效阻挡了氯离子对催化剂的腐蚀，保证了催化剂在海水环境中的稳定性。
出色的电解性能：Ni₀.₁₀-Fe₃N@NCPs在10、100和500 mA cm⁻²的电流密度下，分别仅需152、249和312 mV的过电位，显著优于传统的贵金属催化剂。
长期稳定性：在零间隙碱性电解槽中，该催化剂在500 mA cm⁻²电流密度下持续运行1200小时，未出现明显衰减。
配图精析
图1：Nix-Fe₃N@NCPs样品的制备过程示意图与材料表征
展示了Nix-Fe₃N@NCPs的制备过程和微观形貌表征，包括XRD、SEM、TEM和EDS元素分布图，验证了Ni元素的成功掺杂以及Fe₃N的结构稳定性。
图2：FTIR和Raman光谱分析
通过FTIR和Raman光谱验证了镍元素的成功掺杂，以及氮掺杂碳层和Fe₃N之间的键合状态。
图3：Nix-Fe₃N@NCPs的电化学性能
展示了Nix-Fe₃N@NCPs在碱性条件下的析氧反应（OER）极化曲线和塔菲尔斜率，以及与其他催化剂的性能对比，表明该催化剂具有优越的OER性能。
图4：Nix-Fe₃N@NCPs在碱性海水电解中的析氢性能
展示了该催化剂在模拟海水条件下的析氢反应（HER）性能，包括极化曲线、塔菲尔斜率和电化学阻抗谱（EIS）分析，验证了其在海水电解中的优异表现。
图5：零间隙碱性电解槽中的整体海水电解性能
通过组装Ni₀.₁₀-Fe₃N@NCPs为阳极和阴极的电解槽，展示了其在500 mA cm⁻²电流密度下仅需1.72 V的低电压，实现了高效稳定的氢气生产。
图6：DFT计算揭示Ni掺杂对Fe₃N的电子结构调控
通过密度泛函理论（DFT）计算，揭示了镍掺杂如何调控Fe₃N的电子结构，降低析氢和析氧反应中的能垒，增强了电催化活性。
展望
本研究通过镍掺杂和氮掺杂碳层包覆，成功提升了铁氮化物在海水电解中的电催化性能和稳定性。未来可以进一步优化该催化剂的结构，探索其在实际海水电解中的大规模应用潜力。
文献信息
标题: The Ni Heteroatom‐Induced Electronic Structure Tailoring of Ultrastable Fe₃N@NCPs Nanosheets Electrocatalyst for Boosting Alkaline Seawater Electrolysis
期刊: Advanced Functional Materials
DOI: 10.1002/adfm.202404470
原文链接: https://doi.org/10.1002/adfm.202404470
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