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氢气作为一种清洁能源载体，在应对全球环境问题和化石燃料枯竭方面具有重要意义。然而，水电解氢气生产的成本较高，限制了其广泛应用。特别是在高电流密度下，电催化剂的稳定性和活性之间的权衡问题一直是阻碍其经济竞争力的主要挑战。本研究提出了一种通过快速焦耳加热法合成钌-钼（RuMo）合金催化剂的方法，用于大电流密度下的氢气析出反应，展示了优异的稳定性和超低的过电位。
成果简介
本文通过快速焦耳加热法成功将钌-钼合金负载到氧化钼基体上，制备了高活性和高稳定性的RuMo@MoOx-JH催化剂。该催化剂在不同pH值的电解质中均表现出优异的活性和稳定性，特别是在1000 mA cm⁻²的高电流密度下稳定运行超过2000小时，且在1 M KOH溶液中仅需9 mV的过电位即可实现10 mA cm⁻²的电流密度。
研究亮点
快速焦耳加热法的创新应用：通过快速加热和冷却，成功制备了纳米级RuMo合金，并显著提高了电催化活性。
高电流密度下的稳定性：在1000 mA cm⁻²的大电流密度下，该催化剂展示了超过2000小时的稳定性，显著优于传统方法制备的催化剂。
pH通用的电催化性能：在不同pH值的电解质中均表现出优异的氢气析出反应活性，展现出广泛的应用潜力。
理论与实验结合揭示机制：通过原位拉曼光谱、DFT计算等手段，揭示了RuMo合金在提高催化剂稳定性和活性中的关键作用。
配图精析
图1: RuMo@MoOx-JH催化剂的快速焦耳加热合成示意图
图1展示了通过快速焦耳加热法合成RuMo@MoOx-JH催化剂的过程。包括在973.15 K的高温下，MoO₃在H₂/Ar混合气氛中快速还原形成Mo@MoOx-JH，随后在1300 K下快速焦耳加热形成RuMo合金。
图2: RuMo@MoOx-JH的结构表征
图2展示了RuMo@MoOx-JH催化剂的扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）图像，确认了其纳米级合金结构及均匀分布的Ru和Mo元素。
图3: 表面化学态与协调环境分析
图3通过X射线光电子能谱（XPS）和X射线吸收精细结构（XAFS）光谱，分析了RuMo@MoOx-JH的表面化学态和电子结构，揭示了Ru和Mo之间的强相互作用对催化性能的影响。
图4: 电催化氢气析出性能测试
图4展示了RuMo@MoOx-JH在1 M KOH、1 M PBS和0.5 M H₂SO₄溶液中的电催化性能测试结果，显示出在高电流密度下的低过电位和优异的稳定性。
图5: 催化剂稳定性机制的探讨
图5通过理论计算和实验数据，揭示了RuMo合金在提高催化剂抗氧化性和稳定性中的关键作用，包括提升的Mo空位形成能和Mo-O*反键能级。
图6: 原位拉曼光谱揭示的反应机制
图6通过原位拉曼光谱，探讨了在氢气析出反应中的中间体形成和反应路径，特别是RuMo@MoOx-JH在水分子解离过程中的优越表现。
图7: 焦耳加热法的独特优势
图7通过对比传统温度程序法制备的催化剂，展示了快速焦耳加热法在控制催化剂形貌和活性位点上的独特优势。
图8: 基于RuMo@MoOx-JH的AEM水电解器实际应用
图8展示了基于RuMo@MoOx-JH的阴离子交换膜（AEM）水电解器的性能测试结果，显示出其在实际应用中的高效氢气生产能力和能量转换效率。
展望
本研究通过快速焦耳加热法成功制备了高活性和高稳定性的RuMo合金催化剂，并展示了其在大电流密度下优异的氢气析出性能。研究结果为工业级水电解应用提供了新的思路，并展示了快速焦耳加热法在催化剂制备中的广泛应用潜力。
文献信息
标题: Engineering active and robust alloy-based electrocatalyst by rapid Joule-heating toward ampere-level hydrogen evolution
期刊: Nature Communications
DOI: 10.1038/s41467-024-51976-5
原文链接: https://doi.org/10.1038/s41467-024-51976-5
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