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随着全球水资源的日益紧张，利用海水电解制氢成为应对能源和环境危机的重要途径。然而，海水中的氯离子（Cl⁻）对电极的腐蚀以及副反应的发生，极大地影响了氧析出反应（OER）的效率和稳定性。本文开发了一种表面功能化的高性能催化剂，能够通过表面非晶化和磷酸根（PO₄³⁻）的引入，抵抗Cl⁻腐蚀并提升OER活性。
成果简介
研究展示了一种由Ru掺杂的NiFeOOH与表面磷酸根功能化的催化剂（Ru0.1-NiFeOOH/PO₄³⁻），该催化剂通过表面非晶化增加了活性位点的暴露，同时磷酸根通过静电排斥有效抵抗了Cl⁻的腐蚀。此催化剂在碱性海水溶液中表现出优异的长期稳定性，能够在0.5 A cm⁻²的电流密度下连续运行超过1000小时，且在工业条件下仅需1.6 V电压即可达到该电流密度。
研究亮点
表面非晶化与功能化：通过Ru掺杂加速NiFeOOH的非晶化，增强了催化活性，并通过磷酸根功能化提高了抗Cl⁻腐蚀的能力。
高效稳定的OER表现：在1 M KOH+海水电解质中，Ru0.1-NiFeOOH/PO₄³⁻催化剂在较低过电位下实现了高电流密度的稳定运行。
实验与理论结合揭示机制：通过原位拉曼光谱和密度泛函理论（DFT）计算，揭示了表面非晶化和磷酸根功能化对提升催化剂稳定性和活性的作用机制。
配图精析
图1: 表面非晶化和功能化过程示意图
图1展示了通过电化学激活策略，Ru0.1-NiFeOOH催化剂表面形成非晶层及其与磷酸根结合的过程。通过XRD和Raman光谱分析，验证了非晶化程度和磷酸根的引入。
图2: Ru0.1-NiFeOOH/PO₄³⁻催化剂的XPS分析
图2展示了Ru0.1-NiFeOOH/PO₄³⁻催化剂的XPS光谱，揭示了Ni、Fe、P和O元素的化学态变化，确认了磷酸根的引入和高价态Ru的形成，这些因素共同促进了表面非晶化。
图3: 电催化性能测试
图3展示了在1 M KOH+海水电解质中，Ru0.1-NiFeOOH/PO₄³⁻与其他对照样品（如NiFeOOH/PO₄³⁻、RuO₂）的线性扫描伏安曲线、Tafel斜率和电化学阻抗谱（EIS）结果，表明了其更低的过电位、更快的OER动力学和更小的电荷转移阻抗。
图4: Ru0.1-NiFeOOH/PO₄³⁻催化剂的实际应用
图4展示了在AEM电解槽中，Ru0.1-NiFeOOH/PO₄³⁻催化剂在工业条件下的实际应用表现，特别是在高电流密度下的稳定性和低电压需求，展示了其在海水电解中的潜在工业应用价值。
图5: 电解稳定性与失活机制研究
图5展示了在长时间稳定性测试后，Ru0.1-NiFeOOH/PO₄³⁻催化剂的失活行为，并通过XPS和Raman光谱分析揭示了表面失活过程中磷酸根的变化和可能的失活机制。
展望
本研究通过表面非晶化和功能化策略，成功开发了一种高效稳定的海水电解催化剂，为未来大规模绿色氢气生产提供了新的解决方案。这一策略不仅在理论上具有重要意义，也为工业应用提供了可行的技术支持。
文献信息
标题: Surface amorphization and functionalization of a NiFeOOH electrocatalyst for a robust seawater electrolyzer
期刊: EES Catalysis
DOI: 10.1039/d4ey00106k
原文链接: https://doi.org/10.1039/d4ey00106k
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