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电催化还原CO₂生成多碳（C₂+）化合物是碳循环管理的重要技术。然而，在此过程中实现C₃化合物（如正丙醇）的选择性生产一直是难题。本文通过引入氮掺杂和晶格应变稳定化的铜（LSN-Cu）催化剂，显著提高了*CO覆盖率及C–C偶联能力，从而大幅提升了C₃产物的法拉第效率和稳定性。
成果简介
研究开发了氮掺杂铜催化剂（LSN-Cu），通过晶格应变稳定化氮掺杂位点，实现了对*CO的高效吸附及C-C偶联反应。该催化剂在CO还原反应（CORR）中生成正丙醇的法拉第效率达到54%，在300mAcm⁻²的电流密度下稳定运行180小时。
研究亮点
氮掺杂与晶格应变: 氮掺杂结合晶格压缩应变提高了*CO覆盖率并促进了C-C偶联，增强了C₃产物生成。
正丙醇法拉第效率: 该催化剂在-0.53 V的电位下，正丙醇生成的法拉第效率达到了54%，优于大多数现有催化剂。
高稳定性: 在高电流密度下（300mAcm⁻²），该催化剂可持续电解180小时，正丙醇生成保持稳定。
配图精析
图1: 显示了氮掺杂CuO前驱体的结构表征，XRD和拉曼光谱证实了CuO晶格结构的保持，并通过TEM图像揭示了晶格压缩效应。
图2: TEM和SAED表征了LSN-Cu的微观结构，展示了低配位缺陷位点的形成及Cu+物种的存在。
图3: CO吸附及Raman光谱结果表明，LSN-Cu表面*CO吸附能力显著增强，有助于C-C耦合反应。
图4: 基于DFT计算结果，显示氮掺杂和晶格应变如何降低C₃产物生成的能垒，促进碳链延长。
图5: LSN-Cu催化剂在300 mA cm⁻²电流下的长期稳定性测试结果，展示了高效丙醇生成及催化剂结构稳定性。
展望
本文提出的氮掺杂铜催化剂通过晶格应变调控显著提升了CO还原反应中的C-C偶联能力及正丙醇生成效率。这一策略为未来的多碳化合物合成催化剂设计提供了重要思路。
文献信息
标题: High-efficiency C₃ electrosynthesis on a lattice-strain-stabilized nitrogen-doped Cu surface
期刊: Nature Communications
DOI: 10.1038/s41467-024-51478-4
原文链接: https://doi.org/10.1038/s41467-024-51478-4
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