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在碱性海水中进行氢气的高效光催化生成是应对能源危机和环境问题的重要解决方案。然而,许多光催化剂由于载流子复合速率快和光腐蚀等问题限制了其在实际应用中的表现。本文开发了一种基于铜纳米簇(Cu NCs)修饰的CdS同质结(CdS-H)催化剂,通过引入光热效应显著提升了氢气生成性能。
成果简介
通过在CdS-H表面负载Cu NCs,研究人员成功增强了光催化剂的光生电子迁移效率和稳定性。在450 nm波长下,该催化剂的氢气生成速率达到15.5 mmol g⁻¹ h⁻¹,量子效率为11%。这种性能提升归因于Cu NCs引发的光热效应和Cu-S键增强了光生载流子的分离和迁移。
研究亮点
铜纳米簇修饰CdS-H:通过光还原技术在CdS-H表面负载Cu NCs,提高了催化剂的光吸收和反应效率。
光热效应加速反应动力学:Cu NCs诱导的光热效应显著加速了电子-空穴对的分离和迁移,促进了氢气生成。
氯离子稳定性增强:氯离子与催化剂表面未饱和硫原子的相互作用,有效抑制了光腐蚀,提高了催化剂的稳定性。
配图精析
图1: 不同条件下氢气生成性能
图1展示了CdS、CdS-H和Cu0.5/CdS-H在碱性海水中不同光照条件下的氢气生成速率。结果表明,Cu0.5/CdS-H在光热协同作用下表现出显著的氢气生成性能提升。
图2: Cu0.5/CdS-H的结构表征
图2展示了Cu0.5/CdS-H的高分辨透射电子显微镜(HRTEM)图像,揭示了Cu纳米簇均匀分布在CdS-H表面,以及Cu-S键的形成对催化剂结构的稳定性作用。
图3: 光生电子迁移的表面电位分布
图3通过表面光电压显微镜(SPV)研究了CdS-H和Cu0.5/CdS-H在光照下的表面电位变化,结果显示Cu纳米簇有效促进了光生电子的定向迁移,从而提高了氢气生成速率。
图4: 反应机理和活化能分析
图4展示了通过密度泛函理论(DFT)计算的Cu0.5/CdS-H光催化反应机理,以及不同催化剂在氢气生成过程中活化能的变化。结果表明,Cu纳米簇显著降低了反应活化能,提升了反应动力学。
展望
该研究展示了Cu纳米簇在CdS-H表面的光热效应及其在提升碱性海水中氢气生成中的重要作用。通过结合光热效应和纳米材料设计,该催化剂实现了优异的光催化性能。未来研究可以进一步优化结构设计,为光催化氢气生产提供新策略。
文献信息
标题: Photothermal Effect of Cu NCs on CdS Homojunction Boosting Hydrogen Evolution in Alkaline Seawater
期刊: Advanced Functional Materials
DOI: 10.1002/adfm.202405527
原文链接: https://doi.org/10.1002/adfm.202405527
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