点击文末阅读原文可直达文献
氧析出反应（OER）是电解水制氢过程中的关键步骤，但由于其缓慢的动力学过程，极大地限制了整体效率。传统的Ir基催化剂虽然表现优异，但其高成本和有限的储量制约了大规模应用。本文提出了一种通过负载CeO₂调控应力的策略，成功在二维亚稳态IrO₂中引发了不同于传统吸附物演化机制的氧气生成路径，为高效OER催化剂的开发提供了新的方向。
成果简介
研究表明，通过CeO₂的负载，二维亚稳态IrO₂（1T-IrO₂）表面产生了8%的压缩应力，显著提升了OER的性能，达到了10 mA cm⁻²电流密度下仅194 mV的过电位。在质子交换膜装置中，5% CeO₂负载的IrO₂在1.8 V电压下实现了900 mA cm⁻²的高电流密度，并在400小时的稳定性测试中几乎没有衰减。
研究亮点
应力工程创新：通过CeO₂的负载，在二维亚稳态IrO₂中引发了独特的氧气生成路径。
显著的电催化性能提升：在OER中，实现了低过电位和高电流密度的卓越性能。
长时间稳定性：在质子交换膜装置中的长期测试中，表现出了出色的稳定性，具有实际应用潜力。
理论计算支持：通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）和密度泛函理论（DFT）计算，揭示了CeO₂负载引发的OER机制变化。
配图精析
图1: CeO₂负载的1T-IrO₂结构表征
图1展示了不同CeO₂含量下的1T-IrO₂样品的X射线衍射（XRD）图谱、透射电子显微镜（TEM）图像以及扫描透射电子显微镜（STEM）元素映射图像，揭示了CeO₂在IrO₂纳米片表面的分布以及由此引发的结构变化。
图2: 1T-IrO₂和Ce-IrO₂的应力调控分析
图2展示了1T-IrO₂和不同CeO₂含量的Ce-IrO₂的应力分布及其对晶格间距的影响。此外，通过X射线光电子能谱（XPS）和X射线吸收近边结构光谱（XANES）等技术，分析了应力对Ir电子结构的调控作用。
图3: Ce-IrO₂的OER性能评估
图3展示了Ce-IrO₂在OER中的电化学性能，包括极化曲线、比活性、转化频率（TOF）等指标，并与未负载CeO₂的样品进行了对比。实验结果表明，5% CeO₂负载的IrO₂表现出最低的过电位和最高的催化活性。
图4: OER反应路径及能垒分析
图4通过DFT计算展示了Ce-IrO₂和1T-IrO₂在OER过程中不同反应路径的自由能变化，确认了压缩应力显著降低了O-O耦合的能垒，并通过FTIR光谱验证了反应路径的改变。
展望
该研究通过应力工程成功调控了二维亚稳态IrO₂中的OER反应路径，显著提升了催化性能和稳定性。这一成果为高效、低成本的OER催化剂开发提供了新思路，未来有望在电解水制氢领域发挥重要作用。
文献信息
标题: Strain-Triggered Distinct Oxygen Evolution Reaction Pathway in Two-Dimensional Metastable Phase IrO₂ via CeO₂ Loading
期刊: Journal of the American Chemical Society
DOI: 10.1021/jacs.4c05204
原文链接: https://doi.org/10.1021/jacs.4c05204
点击阅读原文直达文献~
声明：更多内容请参考原文，如有侵权，后台联系编辑删除。
