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氨合成是现代农业和化学工业的重要反应。然而，传统的Haber-Bosch工艺需要高温高压，导致能耗巨大。本研究通过设计无贵金属Mo-MXene基催化剂，利用双位点反应机制促进氢溢流效应，在较低的能耗下实现高效氨合成。
成果简介
本文介绍了Mo-MXene催化剂通过Re原子修饰，利用氢溢流效应，形成双位点结构以提高N₂和H₂的活化能力。研究发现，该催化剂在较低温度和压力下表现出优异的氨合成性能，并在长时间操作下保持稳定。
研究亮点
双位点设计: Mo位点活化N₂分子，Re位点促进H₂的活化，通过氢溢流效应加速氨合成反应。
氨合成的高效性: 在较低温度（400°C）和1 MPa下，该催化剂的氨生成速率显著高于传统的Mo基催化剂。
催化剂的稳定性: 在氨合成反应中，经过1000小时的测试，催化剂仍保持稳定，展示了其卓越的耐久性。
配图精析
图1: Mo₂CTx催化剂的合成与结构表征。XRD图谱展示了Mo₂CTx与前驱体Mo₂Ga₂C的晶体结构差异，表明成功去除了Ga层。通过SEM和拉曼光谱进一步表征了材料的层状结构和氧官能团。
图2: 不同Mo基催化剂在氨合成反应中的表现。显示了Mo₂CTx与其他对比催化剂在400°C和1 MPa下的氨生成速率，Mo₂CTx表现出最高的氨生成速率。
图3: Re/Mo₂CTx催化剂的几何与电子结构表征。通过HAADF-STEM图像显示了Re纳米粒子均匀分布在Mo₂CTx上。EXAFS光谱证明了Re与Mo之间的强相互作用，进一步提高了催化剂的反应活性。
图4: Re/Mo₂CTx的双位点结构在N₂和H₂活化中的作用。通过原位XPS和TPD实验显示了Mo和Re位点在不同气氛下的氧化还原行为及其对H₂脱附的影响。
图5: Re/Mo₂CTx催化剂在氨合成反应中的活性与结构关系。EXAFS和XANES表明，在氨合成反应过程中，Mo位点的氧化还原行为促进了N₂的活化，而Re位点则加速了H₂的溢流效应。
图6: DFT计算结果表明了Mo₂CTx在氢溢流路径中的反应机制。展示了Mo位点如何通过电子转移促进N₂的解离，从而加速氨的合成。
展望
本研究通过设计无贵金属Mo-MXene催化剂，利用双活性位点机制显著提高了氨合成反应的效率和稳定性。该策略为未来开发高效、低成本的氨合成催化剂提供了新的设计思路，具有重要的应用前景。
文献信息
标题: Precious-Metal-Free Mo-MXene Catalyst Enabling Facile Ammonia Synthesis Via Dual Sites Bridged by H-Spillover
期刊: Journal of the American Chemical Society
DOI: 10.1021/jacs.4c03998
原文链接: https://doi.org/10.1021/jacs.4c03998
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