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随着全球CO₂排放量的不断增加，开发高效且可持续的技术以将CO₂转化为增值产品已成为亟需解决的问题。传统的催化CO₂还原方法往往需要高能耗和昂贵的催化剂，这限制了其实际应用。本文提出了一种通过接触电催化来实现CO₂还原的新方法，并在环境空气中实现了高效的CO生产，为减少空气中的CO₂排放提供了一种新途径。
成果简介
研究展示了一种基于摩擦电纳米发电机（TENG）的接触电催化CO₂还原技术，该技术能够在环境空气中实现CO₂还原，CO法拉第效率高达96.24%。通过将单原子铜负载的聚合物碳氮化物（Cu-PCN）与季铵化纤维素纳米纤维（CNF）结合，实现了对CO₂的高效捕获和还原反应。该技术在环境空气中实现了33 μmol g⁻¹ h⁻¹的CO产率，显著优于现有的空气基CO₂还原技术。
研究亮点
创新的接触电催化方法：利用TENG技术实现CO₂在环境空气中的高效还原，CO法拉第效率高达96.24%。
高效CO₂捕获与还原：通过季铵化CNF的强吸附能力，显著提高了低浓度CO₂下的捕获效率，并实现了环境空气中的CO₂还原。
高性能CO产率：在环境空气中实现了33 μmol g⁻¹ h⁻¹的CO产率，展示了其在空气中催化还原CO₂的巨大潜力。
摩擦电纳米发电机驱动：利用TENG将机械能转化为电能，推动CO₂的还原反应，实现了可持续能源供应和化学可持续性战略。
配图精析
图1: TENG接触电催化CO₂还原装置设计及表征
图1展示了TENG装置的结构示意图，以及Cu-PCN负载的PVDF纤维的SEM和STEM图像，证明了Cu-PCN在PVDF表面的均匀分布和单原子铜催化剂的存在。此外，通过XANES和EXAFS光谱分析，揭示了Cu-PCN的电子结构特征。
图2: 接触电催化CO₂还原性能评估
图2展示了不同Cu含量和催化剂负载量对CO产率的影响，并通过GC-MS分析验证了CO的生成。此外，通过实时电流变化和转移电荷的计算，证实了接触电催化过程中电子的有效传递。
图3: 接触电催化CO₂还原的机制探讨
图3展示了季铵化CNF和Cu-PCN@PVDF在不同CO₂浓度下的吸附性能及其在接触电催化CO₂还原中的作用。通过DFT计算分析了CO₂在季铵化CNF上的吸附能，证明了季铵化CNF是CO₂主要的吸附位点。
图4: 从环境空气中接触电催化CO₂还原
图4展示了在99%相对湿度下，从环境空气中实现CO₂还原的实验结果。通过固定床CO₂突破实验和GC分析，验证了在空气中的CO生成。同时，通过计算转移电荷，确定了接触电催化CO₂还原在空气中的可行性。
展望
该研究通过创新的接触电催化方法，实现了从环境空气中高效还原CO₂，为减少大气中CO₂排放提供了一种新策略。这一技术不仅推进了CO₂还原技术的发展，也为未来在实际环境中应用提供了可能性，具有重要的环境和经济意义。
文献信息
标题: Contact-electro-catalytic CO2 reduction from ambient air
期刊: Nature Communications
DOI: 10.1038/s41467-024-50118-1
原文链接: https://doi.org/10.1038/s41467-024-50118-1
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