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CO₂的电催化还原反应（CO₂RR）在实现电气化和去碳化目标中至关重要。本文开发了一种基于SnOx纳米多孔薄膜的气体亲和催化剂，通过三相界面结构设计，显著提高了CO₂的捕获和还原效率。
成果简介
本文通过引入仿生气体亲和界面设计，构建了SnOx纳米多孔催化剂，实现了高效的CO₂捕获和选择性还原。使用脉冲电位技术，动态调节催化剂的活性相，显著提升了CO₂RR的选择性和稳定性。
研究亮点
仿生气体亲和三相界面设计：通过纳米多孔结构和表面自组装氟单层修饰，显著提高了催化剂的CO₂捕获能力和反应选择性。
动态气泡平衡捕获机制：通过脉冲方波电位，调节催化剂表面的活性相，抑制副反应氢气生成，提升CO₂还原产物（甲酸和CO）的选择性。
长时间操作中的稳定性：在10小时的稳定性测试中，脉冲电位下的催化剂表现出优异的稳定性，甲酸选择性保持在68%左右。
配图精析
图1: 三相界面气泡捕获和反应机制示意图
图1展示了具有“荷叶”表面结构的气体亲和SnOx纳米多孔薄膜在CO₂RR中的表现。通过表面自组装氟单层修饰，增强了三相界面的CO₂捕获能力，促进了CO₂RR反应的进行。
图2: SnOx纳米多孔薄膜的结构表征
图2展示了不同热处理温度下SnOx催化剂的微观结构和晶相变化。随着温度的升高，SnOx的相变促进了氧缺位的生成，增强了CO₂的捕获和还原能力。
图3: 气体捕获行为与CO₂亲和性
图3展示了不同电位下气泡在SnOx纳米多孔薄膜上的捕获和生长过程。实验表明，随着电位的增加，气泡捕获位点和体积显著增加，促进了CO₂还原反应。
图4: 电催化CO₂还原反应性能
图4展示了不同修饰SnOx催化剂在CO₂RR中的Faradaic效率和副反应氢气生成效率。相比于未修饰的样品，经过表面修饰的催化剂显著抑制了氢气的生成，提升了CO₂还原的选择性。
图5: 动态活性相恢复的机理研究
图5展示了通过原位拉曼光谱对SnOx催化剂在脉冲电位下的表面活性相变化的研究。脉冲电位能够恢复催化剂的活性相，促进CO₂中间体的吸附，提升CO₂RR的选择性。
展望
本文通过仿生三相界面设计，显著提升了SnOx催化剂在CO₂还原反应中的选择性和稳定性。未来的研究可以进一步优化界面结构和表面修饰技术，为实现高效的电催化CO₂还原提供新思路。
文献信息
标题: Dynamic Bubbling Balanced Proactive CO₂ Capture and Reduction on a Triple-Phase Interface Nanoporous Electrocatalyst
期刊: Journal of the American Chemical Society
DOI: 10.1021/jacs.4c02786
原文链接: https://doi.org/10.1021/jacs.4c02786
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