点击文末阅读原文可直达文献
在催化剂开发领域，精确控制原子的生长对于实现原子组成和位置的调控至关重要，这对于理解原子级别的反应机制有着重要意义。然而，传统的催化剂合成方法通常受到高温、特殊气压和等离子体辅助沉积等复杂条件的限制，难以实现对大面积、单原子层催化剂的制备。为了解决这一问题，研究人员开发了一种基于炔炭的自发吸附/锚定方法，用于生长高度有序的Pt-Mn双金属单原子层，并展示了其在烯烃至二醇转化中的优异电催化性能。
成果简介
该研究展示了一种利用天然原子生长的双金属纳米片法，实现了Pt和Mn双金属单原子层在炔炭（GDY）上的生长。研究表明，Pt0Mn0/GDY催化剂具有优异的电催化性能，能够在室温和常压下高选择性地将苯乙烯（ST）电催化氧化为1-苯基-1,2-乙二醇（PED），其转化效率和选择性均接近100%。
研究亮点
新型催化剂设计： 通过GDY诱导吸附/锚定法，成功生长了高度有序的Pt-Mn双金属单原子层，实现了原子级别的精确控制。
优异的催化性能： Pt0Mn0/GDY催化剂在烯烃至二醇的转化中表现出卓越的电催化活性和选择性，转化效率和选择性均接近100%。
结构稳定性： Pt0Mn0/GDY在多次循环后仍保持高效的催化性能，表现出良好的结构稳定性。
机制探讨： 研究通过原位拉曼光谱和ATR-IR光谱等表征手段，深入揭示了电催化反应过程中Pt-Mn双金属单原子层的活性位点变化和反应机制。
配图精析
图1: Pt-Mn双金属单原子层在GDY上的生长示意图
图1展示了GDY材料上Pt-Mn双金属单原子层的生长过程，从单个金属原子锚定开始，逐步形成高度有序的单原子层。
图2: GDY泡沫的形貌表征及Pt0Mn0单原子层的生长
图2展示了GDY泡沫的低、高倍率SEM图像及HRTEM和SAED图像，此外，还展示了在不同反应时间下，Pt0Mn0单原子层在GDY上的生长过程和AFM图像。
图3: Pt0Mn0/GDY样品的结构表征
图3展示了Pt0Mn0单原子层在GDY表面的TEM、HRTEM和HAADF-STEM图像，并通过3D变换方法区分了Pt和Mn原子。此外，还展示了XPS深度剖析的结果，揭示了催化剂中Pt和Mn原子的电子态变化。
图4: PtMn/GDY结构调控
图4展示了不同Pt原子比例下的PtMn/GDY样品的HAADF-STEM图像、Pt L边和Mn K边的XANES和EXAFS光谱，以及波函数变换（WT）结果，揭示了Mn原子在不同样品中的配位环境变化。
图5: Pt0Mn0/GDY的电催化性能评估
图5展示了Pt0Mn0/GDY在烯烃至二醇转化过程中的电催化性能，包括选择性和转化率、催化产物的时间变化以及催化剂的稳定性测试结果。
图6: Pt0Mn0/GDY的原位结构表征
图6通过原位拉曼光谱和原位FTIR光谱，展示了Pt0Mn0/GDY催化剂在反应过程中的活性位点变化，揭示了烯烃至二醇转化的可能机制。
展望
该研究通过精准控制Pt和Mn原子的生长，实现了Pt-Mn双金属单原子层的制备，并在烯烃至二醇转化中展示了优异的催化性能。这一成果为开发高效稳定的电催化剂提供了新的思路，未来的研究可以进一步优化该催化剂在其他反应中的应用。
文献信息
标题: Growing highly ordered Pt and Mn bimetallic single atomic layers over graphdiyne
期刊: Nature Communications
DOI: 10.1038/s41467-024-51687-x
原文链接: https://doi.org/10.1038/s41467-024-51687-x
点击阅读原文直达文献~
声明：更多内容请参考原文，如有侵权，后台联系编辑删除。
